双原子分子激光电离动力学中的同位素效应

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本文的实验工作是在反应显微成像谱仪(reaction microscopes,缩写REMI)实验装置上完成的,实验所用的强激光产生自飞秒激光系统。反应显微成像谱仪利用位置灵敏微通道板探测器同时测量反冲粒子及电子,通过重构可获得粒子的三维动量信息,利用超音速冷靶技术,可以获得极高的实验精度,在研究激光电离原子、分子过程中带电粒子的空间分布具有先天优势。飞秒激光系统主要包括掺钛蓝宝石(Ti:sap)飞秒激光器系统、中空光纤压缩系统、载波-包络相位(CEP)稳定系统等。首先,本工作利用反应显微成像谱仪系统地研究了H2和D2分子在强激光场中的隧穿电离以及在双色场下的电离、解离过程中的同位素效应,具体包括以下三个方面。(1)实验测量了同位素对分子隧穿电离率的影响。利用800 nm,28 fs圆偏激光脉冲电离50:50比例的H2/D2混合超音速靶,利用反应显微谱仪的多击探测及4π探测能力,测量所有电离解离反应过程的离子产物,然后通过H+/D+离子的能谱甄别由H2+解离产生的离子和由H2++库伦爆炸产生的离子,最后统计反应产物中H2+和所有H+(D2+和D+)换算得出H2和D2电离产额。实验测得的H2和D2电离产额的比值和广义弱场渐进理论给出的电离率的比值在数量上符合。实验和理论表明,在相同条件下,H2的隧穿电离率总是髙于D2的隧穿电离率,在电场为0.03 a.u.时H2的隧穿电离率比D2的髙70%,两者的比值随激光的电场强度增加按照exp[(1-1/√2)0.0017/F2](F为原子单位)单调减小。我们的实验首次完成了对这一理论预言的实验验证,为更好地理解隧穿电离和同位素对隧穿电离动力学地影响提供了实验依据,具有重要意义。(2)实验测量了同位素对分子隧穿电离角分布的影响。通过电子-离子符合测量技术测量了圆偏振激光电离H2/D2混合气体靶时出射电子在分子坐标系内的角分布。实验结果表明两种分子的各向异性都很小,平行于电场时电离率为垂直于电场时电离率的1.4倍左右;H2的各向异性较相同条件下D2的各向异性稍大。结果和两个实验组用不同的实验条件分别测量H2和D2得到的结果一致。我们的实验创新性是首次实现了利用50:50混合气体靶同时测量强激光电离分子时电子的角分布,排除了激光参数等实验条件的影响,结果更有说服力。(3)实验研究了同位素对分子在双色(800 nm+400 nm)场中电离、解离的影响。利用基波和二次谐波合成的双色场操控分子电离、解离过程是一项非常重要的实验手段。我们的实验中双色场由线偏振的基波和沿同一偏振平面的线偏振二次谐波组成,通过改变两个频率相对相位,控制分子的电离、解离,研究同位素效应。首先,通过对比实验测得的能谱,H+的能谱在低能区(<0.3 eV)有一个明显的肩部结构,而D+的能谱则为斜坡结构;再碰撞导致的电离、解离产生的高能D+比H+要多。其次,重点研究了H2+/D2+解离上下非对称性随双色场相对相位及H+/D+能量的变化,H+的非对称性幅值比D+的大;和CEP控制的分子解离不同,在双色场中解离的非对称性没有表现出同位素引起的相位偏移。最后,我们还对比了不同能区的H+/D+产额随相位的变化,在键软化解离区(<0.3 eV)产额明显受相位的调制,而在阈上解离区(0.4-2.0 eV),实验没有观测到相位对产额的周期性调制。本实验首次研究了双色场电离分子过程中同位素效应。其次,本工作理论和实验研究了Ar在椭圆偏振的周期量级脉冲作用下的电离问题。通过模拟研究发现了Ar双电离中出射的两个电子沿同向或反向两种情况下电离时间存在差别,研究了椭圆偏振脉冲的CEP对Ar电离出射电子的影响。实验通过阿秒时钟办法利用CEP稳定的5.8 fs椭圆偏振脉冲测量了Ar电离在激光振荡周期的变化。最后,本工作通过数值模型研究了利用两个部分重叠的线性偏振激光脉冲加速真空中电子的方案,和单脉冲加速相比,该方案可以提高电子束的单色性,并改善电子束的空间分布,在优化条件下能量增益可能加倍。通过数值模拟找到了方案的优化参数。
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