【摘 要】
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水结冰是大自然中很常见的结晶现象,它时刻影响着地球的气候和人类的生活生产活动。为了找到促进/抑制结冰的策略来更好的控制住结冰,为人类的生产生活所用,深入了解结冰的机制并控制成核速率是至关重要的。应用于描述水结冰最广泛的理论是经典成核理论,此理论中的成核速率概念是一个能定量描述成核快慢的参数。而成核速率对热力学参数十分敏感,例如水和冰的化学势差值、水/冰界面自由能等。但是目前对于经典成核理论中所用到
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水结冰是大自然中很常见的结晶现象,它时刻影响着地球的气候和人类的生活生产活动。为了找到促进/抑制结冰的策略来更好的控制住结冰,为人类的生产生活所用,深入了解结冰的机制并控制成核速率是至关重要的。应用于描述水结冰最广泛的理论是经典成核理论,此理论中的成核速率概念是一个能定量描述成核快慢的参数。而成核速率对热力学参数十分敏感,例如水和冰的化学势差值、水/冰界面自由能等。但是目前对于经典成核理论中所用到的热力学参数的描述有许多矛盾与近似,导致采用经典成核理论定量估计水结冰的成核速率时会有很大的偏差。因此,本文从一般的固液结晶体系出发,根据热力学参数的基本概念,对吉布斯—汤姆逊方程进行了二阶展开,由此导出了二阶的水和冰的化学势差值的解析式,并结合分子动力学模拟推导出了水/冰界面自由能的二阶解析式,这些二阶表达式可以更加准确的描述这些热力学参数与过冷度之间的关系。最后,本文结合经典成核理论,得到了二阶的成核能垒表达式。相比之前的一阶成核能垒表达式二阶形式能更加准确的估计成核能垒,本文的结果提供了一种新的估计这些热力学参数的方法,也为其他的固液结晶体系研究提供了理论上的指导。
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