钴基氮掺杂碳电催化剂制备及氧还原性能研究

来源 :东北石油大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:clhsmith001
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以氮掺杂碳为载体的过渡金属基电催化剂(M-N-C)对氧还原反应(ORR)具有较高的电催化活性,在质子交换膜燃料电池(PEMFC)和金属-空气电池等领域具有广阔的应用前景。考虑到可再生能源日益增长的商业需求,通过用简单、高效的策略制备具有高催化效率和稳定性的催化剂是至关重要的。多孔材料具有大比表面积和化学稳定性的结构优势,多孔结构可以使电解质更快地进入电催化剂内的活性位点,确保电解液与电极表面能够有效接触,从而促进电荷在电解液-电极界面间的转移。本论文,通过模板法制备了一系列多孔材料电催化剂,通过XRD、XPS、HR-TEM、AC HAADF-STEM和XAFS等表征分析了催化剂的结构及形貌,使用循环伏安法(CV)和线性伏安曲线(LSV)评价了催化剂的ORR活性。本文的主要研究内容如下:1)本文通过使用乙二胺四乙酸钠(EDTA-Na2)为软模板,金属盐和2-甲基咪唑的混合物作为Co,N和C的前躯体,开发出一种三维N掺杂介孔碳(NC)负载的Co-N-C催化剂Co clusters/NC。XRD,BET,TEM,AC HAADF-STEM和XPS等表征证实了碳框架中的丰富的介孔结构和活性位点。Co clusters/NC表现出优异的ORR性能,具有良好的ORR活性:起始和半波电位分别为0.99 V vs.RHE和0.89 V vs.RHE;塔菲尔斜率为59.2 m V dec-1,在0.85 V vs.RHE动力学电流为25.48 m A cm-2;20000次循环后活性仅衰减10 m V。此外,该催化剂在锌空气电池中替代传统Pt/C催化剂方面前景广阔,同时在高比容量822.5 m Ah/g Zn、功率密度181.3 m W/cm~2和长期循环稳定性80 h保持高性能。这种制备方法为构筑简单、高效的电催化剂体系提供思路。2)本文提供一种结合多巴胺辅助合成、退火、金属锚定和NH3活化的有效方法,制备钴基单原子电催化剂(Co SAs/NC)。简便的聚多巴胺(PDA)-金属配合物辅助热解策略,可减缓ZIF-8在水中的成核速率,形成单分散的ZIF-8纳米晶体;进行热解处理时,锌原子蒸发生成氮掺杂碳(NC)载体;后经金属锚定与NH3活化制备单原子催化剂Co SAs/NC。Co SAs/NC表现出优异的ORR性能,具有良好的ORR活性:起始和半波电位分别为1.04 V vs.RHE和0.90 V vs.RHE;塔菲尔斜率为69.8 m V dec-1,在0.85V vs.RHE动力学电流为18.8 m A cm-2;10000圈循环后活性仅衰减7 m V。此外,该催化剂在锌空气电池中替代传统Pt/C催化剂方面前景广阔,同时在高比容量796.1 m Ah/g Zn、功率密度175.4 m W/cm~2和长期循环稳定性140 h保持高性能。该工作为合理设计具有超高比表面积的MOFs衍生金属单原子催化剂提供思路,以改善燃料电池或金属空气电池中氧还原反应的性能。
其他文献
<正>党的二十大报告提出,“建设宜居宜业和美乡村”,首次赋予乡村建设“和”的内涵要求。早在2003年,时任浙江省委书记的习近平同志便亲自部署,在浙江全省启动“千村示范、万村整治”工程,并于2005年在浙江安吉考察期间提出“绿水青山就是金山银山”的重要理念。
期刊
随着无人技术的发展,SLAM技术作为核心技术也得到了快速发展,但目前的SLAM技术在动态场景中使用时会存在由运动物体导致的错误数据关联,导致定位与建图效果的下降。针对上述问题,本文对基于物体分割的动态环境视觉惯性定位与建图算法进行了研究,实现了对场景中物体的检测、跟踪、运动状态判别以及速度估计,并在地图中实现了对物体较为稠密的点云建图,提升了SLAM系统的定位精度。本文的主要研究工作如下:(1)设
学位
<正>党的十八大以来,以习近平同志为核心的党中央坚持把解决好“三农”问题作为全党工作的重中之重,打赢脱贫攻坚战、实施乡村振兴战略,乡村产业蓬勃发展、人居环境明显改善、公共设施提档升级,善治乡村加快建设,农村精神文明建设扎实开展,业兴村强、民富人和、美丽宜居、稳定繁荣的现代版“富春山居图”在中华大地渐次铺展。
期刊
目前,静脉穿刺注射和采血已经逐渐成为医学领域最为常用的医疗手段,但手动人工采血逐渐展现出易导致医护人员工作压力强度大、医患接触易造成病菌传播等问题。因此近些年关于自动采血的研究也在逐渐增多,而现大部分存在的医疗采血系统多为半自主式机器人系统,复杂度高、控制难度大,且采用的传统运动规划算法易存在成功率低、最优性差等问题。因此,本文设计了一套智能采血系统,并对其中自主设计的自动采血机构的运动规划内容进
学位
当执行机构出现故障或出于对设计要求的考虑时,执行机构能提供的独立控制力矩少于三个,卫星就会处于欠驱动状态。一方面,研究欠驱动卫星的姿态稳定控制方法对提高卫星运行的可靠性有重要意义;另一方面,作为典型的非完整约束系统,研究欠驱动卫星姿态稳定控制方法有利于非完整约束系统稳定控制方法的发展。本论文以仅有两轴独立控制输入力矩的欠驱动卫星为研究对象,从理论和应用两个层面利用变结构滑模控制方法对其姿态稳定控制
学位
伴随着计算机和人工智能技术的发展,智能体的概念已经广泛应用到各种科学领域中去。近年来,多智能体系统由于其独特的信息共享和协同工作能力,越来越受到关注,而多智能体在运动过程中,避障是一个无法绕开的问题,针对多智能体集群的避障算法研究成为了一个具有重要意义的研究方向。目前针对多智能体集群系统的避障方法研究已经有了许多成果,然而由于智能体应用的领域众多,已有的研究成果大多都集中在某个特殊领域,难以在其它
学位
<正>黔西南州以实施7个省级、32个州级特色田园乡村·乡村振兴集成示范试点建设为抓手,以建设“宜居宜业和美乡村”为目标,充分发挥农村基层党组织作用,围绕“三个着力”、汇聚“三方力量”、实施“六项行动”,以点连线、以线带面,逐步实现产业更兴旺、乡村更宜居的示范效果。
期刊
寻求一种能快速修复皮肤损伤的创面修复材料是临床和科研工作者亟待解决的难题。本文基于动态亚胺键合成了一种具有自修复性能的氧化海藻酸钠/明胶水凝胶(OSA/Gelatin),并且掺杂不同粒径大小的生物活性玻璃(BG)制备出的生物活性玻璃/氧化海藻酸钠/明胶(BG/OSA/Gelatin)水凝胶。通过调节高碘酸钠与海藻酸钠结构单元的摩尔比制备了具有不同氧化度的海藻酸钠,并研究了BG/OSA/Gelati
学位
金属-载体相互作用对多相催化中催化剂活性具有重要作用。本文从原子尺度分析氮化硼纳米片和二氧化钛上钯活性位点的结构形态和配位环境。结合先进的表征技术和理论计算方法,讨论了钯基单原子催化剂在小分子活化中的独特机理。本工作在原子水平上为精准合成具有高催化活性和热稳定性的催化剂奠定了基础。主要内容如下:1、提出了一种低温合成策略在缺陷氮化硼纳米片上构筑以原子级形式分散的钯基催化剂(Pd1/h-BN)。该策
学位
正构烷烃催化异构化可将烷烃转化为相应的支链异构体,对提高汽油辛烷值具有特殊的意义。沸石与介孔分子筛组成的复合材料可以充分利用酸性及扩散特性,提高异构化产物的产率。本文利用ZSM-5沸石为原料制备微/介孔复合分子筛,再以浸渍法负载金属Ni制备金属-酸双功能催化剂。采用XRD、N2吸附-脱附、XPS、NH3-TPD等表征手段对样品晶体结构、孔结构、微观形貌以及金属分散性进行分析,同时以正庚烷为探针考察
学位