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活性物质是生命系统的主要存在形态,从分子到细胞和生物个体,其特征是由大量自驱动单元组成,消耗能量产生定向运动和集体运动,因而在本质上远离平衡态。本文的主题是通过光敏Belousov-Zhabotinsky(BZ)反应自振荡响应性聚合物凝胶(BZ自振荡胶)模型模拟和分析活性物质自发定向运动的一般规律与动力学控制。首先,反应-输运系统(包括BZ自振荡胶)的模拟涉及到数据密集型计算,所以发展了基于GPU(Graphics Processing Unit)技术的反应-输运系统并行模拟方法,并将方法实践于多个系统,包括:动力系统相图(李雅普诺夫指数谱图)、一维、二维时空动力学系统和数值刚性问题。结果证实GPU方法的高效性其加速比可达(60~1×104),由此可以拓展反应-输运系统机理研究的领域。第二,探讨了BZ自振荡胶的子系统光敏BZ反应的振荡动力学机理与控制,即“光强与振荡频率之间的非单调关系(非单调I-F关系)”相关研究。频率调制及其控制在时空斑图的形成、波相互作用、振子协同化和化学波驱动活性胶定向运动等远平衡态过程中至关重要,例如自振荡凝胶处于差异光强环境时,系统通过I-F关系感知空间光差异并产生定向化学波驱动凝胶定向仿生运动。研究发现了决定I-F关系的关键光化学反应步骤:Ru(II)*+Ru(II)+BrO3-+3H+→HBrO2+2Ru(III)+H2O通过机理模拟与分析发现该步骤同时具有减小和增大振荡频率的作用,另外反应物浓度可以改变I-F关系曲线上最大振荡频率值及其对应的光照强度。研究结论可用于控制化学波传播与设计BZ自振荡胶的仿生定向运动。最后,论文研究了BZ自振荡胶的仿生定向运动。生物运动性能来自于神经信号、肌肉性能、生物附件(四肢等)和环境因素的相互作用,其运动机制和基本理论属于当前国际上生物运动学研究的挑战之一。自然界中逆波运动与顺波运动是动物运动的两种基本模式(运动方向与肌肉波相反或相同),例如蚯蚓进行逆波运动,蜗牛则采用顺波运动。本文通过耦合gLSM模型研究一维光敏BZ胶,将化学波与其所驱动的凝胶蠕动波分别类比生物的神经信号脉冲和肌肉波,获得了活性物质顺波和逆波的运动转换以及更复杂的周期移动行为。实验与机理研究表明两个因素与体系定向运动关系密切:其一,光敏BZ反应的复杂动力学,包括I-F关系和“光强-振荡催化剂浓度极值关系(I-vmax关系)”;其二,化学波的推作用与拉作用,即凝胶在单个蠕动周期内相续受到化学波波前的推作用(推相位)与波后的拉作用(拉相位),两者的竞争决定了凝胶运动的净位移方向是否与化学波同向或反向即顺波运动或逆波运动。机理研究表明:(1)两个光照区域内光强(Ileft,Iright)同处I-F关系曲线左侧或右侧即Ileft<Iright<Imax或Imax<Ileft<Iright(Imax振荡频率峰值)时化学波驱动凝胶以拉力为主导。根据I-F关系设置空间差异光强可以控制化学波传播从亮区向暗区或与之相反,驱动光敏BZ自振荡胶以逆波运动模式分别进行正趋光与负趋光运动,数值模拟得到了与实验一致的结果。另外,化学波传播速度的变化可导致其波形变化并驱动凝胶加速运动。(2)调整区域光强分处I-F曲线两侧(Ileft<Imax<Iright)且满足右侧光照区域内振荡频率更高(Frequrecy(Iright)>Frequency(Ileft)),此时凝胶受到化学波的驱动以推力为主导,这是因为化学波在光强差异边界处波形受I-vmax关系调制发生变化,导致随着光强差的增大化学波局部推力增加而拉力减弱,相当于动物的运动相位锚定,从而实现凝胶运动从逆波向顺波运动模式转变;此外凝胶运动模式的转变也可以受均匀光强控制,光强的增大可导致化学动力学失稳从而改变推作用与拉作用的不对称性产生逆波向顺波运动的转变;通过理想波驱动凝胶速率方程的理论分析发现了BZ自振荡胶定向运动的根源在于非线性动力学项L(?)?(v?)。(3)光敏BZ自振荡胶在适当的空间光梯度条件下可以自发周期迁移,类似于鸟类的迁徙以及鱼类的洄游,数值模拟与分析揭示了凝胶周期迁移的原因:光强诱导的化学动力学分岔产生了两种化学波(简单脉冲波与回火脉冲波)及其双稳态,由于两种波波形不同导致驱动凝胶运动的推作用与拉作用分别占优从而产生了顺波与逆波运动自发周期性转变,即周期迁移这类处于缓慢变化环境中的自适应运动模式。综上所述,光敏BZ自振荡胶的自发定向运动具有优良的可控性、稳定性和自适应性等仿生特征,它通过I-F关系感知空间光强差异产生定向化学波;通过I-vmax关系在光差异边界处锚定运动相位、或者均匀光强导致的化学波动力学失稳均可产生逆波运动向顺波运动的转变;固定的梯度光强环境中由于化学波动力学失稳和双稳态引起了逆波与顺波运动自发周期转变,产生自适应周期移动行为。上述研究表明化学波驱动软物质凝胶运动的定向性、可控性和自适应仿生性等,在本质上源于化学波波形不对称性(推作用和拉作用)及其动力学调制(I-F关系、I-vmax关系和分岔动力学)。本研究的结论有利于理解生物的定向运动规律,推动细胞和生物运动的分析研究,其规律和理论也可以应用于智能材料和软机器人的设计。