【摘 要】
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化石燃料的过度消耗以及“碳达峰、碳中和”目标的提出已经引起社会对能源和环境问题的广泛关注。与此同时,绿色环保可持续能源也一直是研究的热点和社会健康发展的前提,大量关于可充电电池,燃料电池和超级电容器等电化学储能器件被广泛研究。其中,基于层状双金属氢氧化物(LDH)的非对称超级电容器(ASC)融合了LDH正极材料较大的比表面积和大量的电化学活性位点、碳基负极材料快速电容储能行为、以及水系电解液的安全
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化石燃料的过度消耗以及“碳达峰、碳中和”目标的提出已经引起社会对能源和环境问题的广泛关注。与此同时,绿色环保可持续能源也一直是研究的热点和社会健康发展的前提,大量关于可充电电池,燃料电池和超级电容器等电化学储能器件被广泛研究。其中,基于层状双金属氢氧化物(LDH)的非对称超级电容器(ASC)融合了LDH正极材料较大的比表面积和大量的电化学活性位点、碳基负极材料快速电容储能行为、以及水系电解液的安全环保等优势,成为当今研究的热点。然而,LDH的性能受到其形貌与结构影响,导致电极实际应用受限。因此,构建有利于表面反应的多维纳米阵列结构,提高活性材料的利用率能够有效提升超级电容器电极性能。基于此,本论文利用不同的合成方法制备了不同形貌的LDH及其复合材料,同时选用合适的负极材料用于构建ASC,并对其电化学性能与应用进行了研究。主要工作如下:(1)采用一步溶剂热法,在hr GO基底上生长花状Ni Mn-LDH,hr GO的引入为Ni Mn-LDH结构起到了支撑作用,同时为其电子传输提供了新的路径。以石墨纸为集流体,制备Ni Mn-LDH/hr GO电极并测试其电化学性能,相比于单独的Ni Mn-LDH,Ni Mn-LDH/hr GO拥有更高的比电容和倍率性能。为了构建高性能的ASC器件,将Bi(OH)3/hr GO作为负极用以弥补正极材料的电位窗较窄的缺陷,由于Bi基材料的引入,ASC工作电压高达1.8 V,能量密度高达59.9 Wh kg-1(功率密度为901.5 W kg-1)。将ASC分别与LED灯组和计时器进行串联,可以正常工作,体现了该器件的应用潜力。(2)上一工作中正极材料在高电位下容易析氧,导致电位窗和循环性能受到局限。基于此,使用简单的共沉淀法构建了Co Al-LDH三维层状稳定结构,CV电位窗口拓宽至-0.1 V–0.5 V,同时在循环稳定性测试过程中表现出优异的性能,循环4000圈后,比电容仅衰减5.7%。进一步提升ASC的循环稳定性能,负极采用稳定性高的A4纸衍生活性炭材料,组装后的Co Al-LDH//AC ASC器件,循环3000次电容保持率为95.6%。其优异的性能为实际应用提供了可能,将两个器件串联在一起,成功应用于风扇和小船模型供电。(3)前面的工作中合成的活性材料,电极制备工艺需要粘结剂,一定程度上限制了活性材料性能的发挥,电沉积法的运用很好地解决了这一问题。在石墨纸上原位电沉积球形Ni Co-LDH,SEM和TEM图像观察到其微观结构。电化学性能研究发现,在1 A g-1的电流密度下的比电容为735 F g-1;在10 A g-1时充放电循环3000次后比电容保持率为80.4%。此外,使用上一工作中的A4纸衍生活性炭作为负极材料,构建了Ni Co-LDH//AC非对称超级电容器,将该ASC应用于动力模型小车,进一步体现了Ni Co-LDH基ASC在动力系统中的应用前景。
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