相干反斯托克斯拉曼散射光谱(CARS)是一种非线性四波混频过程,由于该散射光束能够反映物质分子的组成和结构特征,并且具有信号强、灵敏度高、光谱分辨率高以及荧光干扰小等优点,因而被广泛应用于相干控制化学反应、分子常数、碰撞参数、局部结构的形成、振动成像和显微成像的研究。但是,飞秒激光具有很高激光强度以及很宽激光光谱,导致多个拉曼振动能级可以同时被激发并且产生较强非共振背景干扰信号,这极大降低了飞秒CARS的探测灵敏度和光谱选择性,因此,如何实现非共振背景信号有效去除以及相邻能级之间的选择激发是飞秒CARS得以广泛应用首要解决的关键问题。在这篇论文中,我们利用超快飞秒激光脉冲整形量子相干控制技术来实现飞秒CARS强度增强、光谱窄化、选择激发以及高分辨光谱。本论文主要包括四个部分的内容：第一部分,我们回顾了量子相干控制思想的提出和建议,介绍了飞秒脉冲整形相干控制和相干反斯托克斯拉曼光谱的基本原理,并且分析了CARS相干控制的研究意义和研究现状。第二部分,我们介绍超快激光脉冲整形相干控制CARS的理论模型；通过对探测光光谱进行π等相位调制,我们实现了苯溶液CARS光谱信号的增强,提高飞秒CARS光谱的信噪比；再通过对泵浦光进行三次相位调制,我们实现了苯溶液CARS光谱信号的进一步窄化,从而提高了飞秒CARS光谱的分辨率。第三部分,通过对探测光进行π相位调制同时对泵浦激光脉冲进行π或者双向的π相位调制,我们实现了甲醇溶液和二溴甲烷溶液不同拉曼振动能级的高分辨选择激发。第四部分,通过对泵浦光和探测光同时进行矩形振幅调制,我们获得高分辨飞秒CARS光谱。