文章利用密度泛函理论研究了FeBn(n ≤15)团簇和CoBn(n ≤19)团簇的几何结构、电子性质和磁性。　　 第一章简要介绍了团簇的一些基本情况。首先，简单介绍了有关团簇的一些基本概念，浅谈一下团簇研究的应用与发展前景，接着介绍了团簇研究的范畴及意义，最后，概括了本文在团簇研究中所做的工作和意义。　　 第二章简要介绍了密度泛函理论的基本框架和发展过程。首先，介绍了密度泛函理论的发展过程，从Thomas-Fermi模型，到Hohenberg-Kohn 定理，再到Kohn-Sham 方程，直到最近的对密度泛函理论的各种修正。介绍了各种常用的交换相关泛函。介绍了基于密度泛函理论的Dmol 3 软件和Gaussian 软件。　　 第三章采用密度泛函理论中的广义梯度近似(Generalized GradientApproximation，GGA)方法，对不同自旋多重度的FeBn(n ≤15)团簇的平衡几何结构、电子性质和磁性进行了研究。团簇最低能量结构的平均结合能、二阶能量差分和能隙均表明FeB3、FeB8、FeB12和FeB14 团簇较相邻团簇稳定。团簇最低能量结构中Fe 原子的d 轨道和B 原子的p轨道存在着明显的杂化。团簇最低能量结构的总磁矩主要来自Fe 原子3d 轨道的贡献，且总磁矩随团簇尺寸增大呈现奇偶振荡。　　 第四章采用密度泛函理论中的广义梯度近似的方法对不同自旋多重度的CoBn(n ≤19)团簇的平衡几何结构、电子性质和磁性进行了研究。随着尺寸的增加，CoBn(n ≤19)团簇最低能量结构从平面结构逐步演变为立体结构，Co 从主团簇的外部向内部转移。团簇最低能量结构的二阶能量差分表明CoB3、CoB7、CoB10、CoB12、CoB14和CoB16 团簇较相邻团簇稳定。Co的掺杂增强了硼团簇的化学活性。最低能量结构中Co的d 轨道和B的p轨道存在着明显的杂化。　　 当Co 处于主团簇的外部时，Co的带电量为正，Co 具有磁矩。当n ≥13，Co 处于主团簇的内部时，Co的带电量为负，Co的磁矩湮灭。团簇最低能量结构的总磁矩主要来自Co的3d 轨道的贡献。