杂原子分子筛催化剂的制备及在固定床苯酚羟基化反应的应用

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含过渡金属离子的杂原子分子筛在选择性催化氧化领域具有广泛的应用前景.本文以连续式固定床中的苯酚羟基化为模型反应,选择微孔和介孔两种结构的分子筛作为研究的对象,对TS-1分子筛和杂原子HMS介孔分子筛的合成-结构-催化性能间的关系及相关的工程问题进行了系统研究.主要研究内容和结果如下:以TPAOH为模板剂,TEOS为硅源,采用水热法合成了TS-1分子筛,并与不同的载体成型后制得了负载型催化剂,首次用于连续式的固定床催化苯酚羟基化反应.采用FT-IR、XRD、UV-Vis、ICP-AES、NH<,3>-TPD和低温N<,2>吸附等表征手段,研究了预处理介质对TS-1/硅藻土催化剂物化性能和催化性能的影响.研究了TS-1/硅藻土催化剂在固定床苯酚羟基化反应中的失活原因及再生方法.对固定床反应器中TS-1/硅藻土催化苯酚羟基化反应的本征动力学进行了研究.以TPABr为模板剂,无定形SiO<,2>为硅源,研究廉价的TS-1分子筛的合成.在廉价的TS-1分子筛的合成过程中,考察了在合成母液中添加非离子表面活性剂对TS-1分子筛性能的影响.
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