【摘 要】
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锂/钾金属被认为是下一代有希望的高能量密度电池负极,然而在电池循环过程中,锂/钾金属负极存在严重的枝晶生长以及大的体积变化,导致电池库伦效率低、循环寿命短。引入具有亲锂/钾性的三维多孔碳基集流体是缓解以上问题的有效措施,然而这类碳基集流体通常制备过程复杂,而且缺乏柔性。本论文通过简单的静电纺丝和热处理,制备了集优异柔性、多孔、亲锂/钾性于一体的三维碳基集流体,研究了其在锂/钾金属负极中的应用。主要
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锂/钾金属被认为是下一代有希望的高能量密度电池负极,然而在电池循环过程中,锂/钾金属负极存在严重的枝晶生长以及大的体积变化,导致电池库伦效率低、循环寿命短。引入具有亲锂/钾性的三维多孔碳基集流体是缓解以上问题的有效措施,然而这类碳基集流体通常制备过程复杂,而且缺乏柔性。本论文通过简单的静电纺丝和热处理,制备了集优异柔性、多孔、亲锂/钾性于一体的三维碳基集流体,研究了其在锂/钾金属负极中的应用。主要工作内容总结如下:(1)以金属有机框架和聚丙烯腈为纺丝前驱体,通过简单的静电纺丝和热处理,制备了钴纳米颗粒嵌入的氮掺杂柔性碳纤维(Co/N-FCFs)。在系统研究了Co/N-FCFs的组成、结构以及柔性的基础上,将Co/N-FCF膜用作锂金属负极三维集流体,通过电沉积法制备了复合锂金属负极。钴、氮的协同作用赋予三维集流体良好的亲锂性,同时三维多孔导电骨架可以有效降低局部电流密度、缓解循环过程中电极体积变化,并且能够促进离子、电子的传输。所制备的复合锂金属负极实现长达3000小时的稳定循环,并且与磷酸铁锂正极匹配组装的全电池循环1000圈后容量保持率达到77%。(2)将Co/N-FCF三维集流体应用于钾金属负极,通过热熔融法快速制备了柔性复合钾金属负极。与碳相比,吡咯氮、吡啶氮、钴金属与钾原子具有更高的结合能,能够调控钾均匀成核和沉积,抑制钾枝晶的生长。该复合钾金属负极表现出优异的电化学性能,循环450圈后,平均库伦效率达到98.76%,并且在对称电池测试中实现长达1300小时的钾沉积/剥离寿命。另外,使用该复合钾金属负极匹配有机正极组装的全电池表现出提升的倍率性能和长循环性能。
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