【摘 要】
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实现大规模水电解制氢对于构建氢能源体系具有重要意义。到目前为止,最有效的电解水催化剂为铂等贵金属材料,然而其储量有限同时价格昂贵。与此同时,过渡金属基材料因其相当的理论活性和相对丰度而被认为是最有希望替代贵金属的电催化剂。除了降低制备成本以外,提升电催化剂的稳定性对推进电解水工业化也有着重要意义。本文针对水裂解的两个半反应即电析氢（HER）与电析氧（OER）的特点设计并制备了不同的自支撑过渡金属基
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实现大规模水电解制氢对于构建氢能源体系具有重要意义。到目前为止,最有效的电解水催化剂为铂等贵金属材料,然而其储量有限同时价格昂贵。与此同时,过渡金属基材料因其相当的理论活性和相对丰度而被认为是最有希望替代贵金属的电催化剂。除了降低制备成本以外,提升电催化剂的稳定性对推进电解水工业化也有着重要意义。本文针对水裂解的两个半反应即电析氢（HER）与电析氧（OER）的特点设计并制备了不同的自支撑过渡金属基纳米催化剂,同时系统地研究了其在碱性条件下的电催化性能。本论文的主要研究内容如下:1.为了提升过渡金属基纳米界面的电析氢性能,本文以碳纤维纸为基底,通过电沉积-煅烧-电沉积方法构建了聚苯胺形成的氮掺杂碳上稳定的金属/金属氧化物界面Ni4Mo/Ni-Mo-O@NC。研究发现,引入氮掺杂的碳能够有效稳定过渡金属/金属氧化物Ni4Mo/Ni-Mo-O纳米界面。经过分析,氮掺杂的碳与过渡金属/金属氧化物纳米界面之间产生了较强的协同作用,Ni4Mo/Ni-Mo-O@NC在电催化析氢的过程中能够暴露更多活性位点、提供更快的电子传输,从而表现出较好的催化活性,当电流密度达到10 mA·cm-2时过电位低至61 mV。2.为了提升过渡金属基纳米材料的电析氧性能,本文以泡沫镍为基底,通过溶剂热法对使用过的金属有机框架催化剂进行重构,制备多级钴铁氢氧化（氧）物re-CoFeOxHy。经过分析,结合溶剂热法的多次重构能够部分重现且稳定初始金属有机框架催化剂（CoFe-MOF）的形貌。与此同时,温和的溶剂热法能够有效在钴铁（氧）氢氧化物上引入更多的氧空位。研究表明,多次重构过程增加并稳定了活性位点,提高了电子传输速率。在电催化析氧过程中,re-CoFeOxHy表现出优异的稳定性,在碱性条件下能够稳定在10 mA·cm-2以上长达85 h。
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