论文部分内容阅读
稀土离子独特的电子层结构,使得稀土掺杂发光材料具有光化学稳定、荧光寿命长、量子产率高、发射光谱窄、Stokes位移大等独特优势,被广泛地应用于生物成像、固体激光器、灯光照明以及太阳能电池等领域。本文利用水热法制备了两种稀土掺杂纳米材料,一种是上转换发光性能良好的NaYF4:Yb3+/Er3’纳米颗粒,另一种是具有良好下转换发光性能的NaYF4:Eu3+纳米颗粒。实验研究了反应条件变化对NaYF4:Yb3+/Er3+纳米颗粒形貌、尺寸以及荧光发射的影响,并以金属纳米颗粒修饰的NaYF4:Ln3+@Si02复合纳米体系为研究对象,深入探讨了金属纳米颗粒的引入对其荧光发射的影响。结果表明NaYF4:Ln3+(Ln=Yb, Er, Eu)纳米体系中Au纳米颗粒的引入诱导了较为明显的荧光淬灭。当Au纳米颗粒的吸收带与激发光和荧光发射带相重叠,且NaYF4:Ln3+和Au纳米颗粒在5nm合适的间距下,Au纳米颗粒会对激发光和发射光产生吸收,导致NaYF4:Ln3+(Ln=Yb,Er,Eu)@Si02@Au复合体系的荧光发射强度减弱,引起荧光淬灭。本论文的主要工作如下：第一部分主要研究了制备条件(反应温度和反应时间)对纳米NaYF4:Yb3+/Er3+形貌、尺寸及其荧光发射的影响。实验表明,随着反应温度的上升和反应时间的延长,样品从立方相转向六方相,且其尺寸逐渐增大,荧光强度相应增强。第二部分研究中,首先采用水热法合成了Au纳米颗粒修饰的NaYF4:Yb3+/Er3+@Si02复合纳米体系,其中Si02层作为隔离层控制Au纳米颗粒和NaYF4:Yb3+/Er3+的间距。在980nm激光激发下,Au表面等离激元与附近的NaYF4:Yb3+/Er3+相互作用,对其荧光发射产生有效的调控,结果表明在稀土发光纳米颗粒与Au纳米颗粒的空间间距合适,且Er3+的荧光发射峰带与Au表面等离激元共振吸收带接近重合的条件下,稀土离子与Au纳米颗粒间发生了荧光共振能量转移,导致稀土发光体系的荧光显著淬灭。第三部分以Au纳米颗粒修饰的NaYF4:Eu3+@Si02复合纳米体系为研究对象,在532nm激光的激发下,探讨了Au纳米颗粒对所得复合体系的荧光发射的影响。实验中观察到了更为严重的荧光淬灭,并分别从激发波长、发射波长与Au纳米颗粒吸收峰的重叠程度探讨了相应的荧光淬灭机理。研究表明,该体系中激发光的激发波长以及Eu3+的发射波长与Au表面等离激元共振吸收带有明显重叠,在稀土掺杂体系与Au纳米颗粒间距为5nm的合适条件下,Au纳米颗粒吸收了激发光的部分能量,同时也对荧光产生了有效的能量吸收,造成了NaYF4:Eu3+@SiO2@Au复合纳米体系的荧光发射强度远远的小于对应的稀土掺杂纳米颗粒的荧光发射强度。