双金属团簇因其独特的物理化学性质，在光伏、催化及磁性材料等领域具有潜在的应用前景。但是，目前人们对双金属团簇（如银铜双金属团簇）的成分-结构-性质之间关系的研究尚不足以推动其实际应用。本文借助材料计算科学及计算机，以2-55个原子的银铜双金属团簇为研究对象，从理论上预测它们的尺寸、结构和成分与性能的关系，并从实验上验证其光学性质在太阳能电池上的应用。首先，利用密度泛函理论（DFT）研究了银铜团簇的结构稳定性、电子、磁学、拉曼和红外等性能。Ag-Cu团簇的稳定性主要取决于Cu-Cu、Ag-Cu及Ag-Ag键的数量、表面能、电荷转移和应力释放等因素。两个Cu原子在轴向且其它五个Ag原子在赤道平面的Ag5Cu2（2-I），四面体包裹四面体（tetracapped tetrahedron，TcTd）的Ag4Cu4，Ag2Cu11、Ag7Cu6和Ag11Cu2团簇分别是7，8，13个原子Ag-Cu系列团簇中能量相对最低的团簇。Ag5Cu22-I和Ag7Cu6等团簇中Ag原子和Cu原子互溶，表明Ag和Cu在7和13个原子尺度时可合金化，而块体银铜则两相分离。13和55个原子Ag-Cu团簇具有1-5μB的磁矩，表明Ag、Cu和Ag-Cu在纳米范围具有磁性，而呈块体材料时没有磁性。Ag-Cu团簇的拉曼光谱和红外光谱与尺寸、结构和成分相关，有助于将来实验中确定它们的尺寸、结构和成分。其次，利用含时密度泛函理论（TD-DFT）和对称性匹配簇/组态相互作用（SAC-CI）研究了Ag-Cu团簇的光学吸收性能，首次预测了金属团簇中存在多激子，并确定了多激子对光学吸收谱的贡献。Ag-Cu团簇的吸收光谱随着尺寸、结构和成分和电荷的变化蓝移或红移，据此可以调节光吸收。利用TD-DFT和SAC-CI得到Ag-Cu团簇的光学吸收谱与实验光谱吻合较好。Ag8和Cu8团簇的光学吸收谱相比于实验光谱，TcTd和单封端的五边形双锥（monocapped pentagonalbipyramid，McPb）两种结构对光学吸收谱都有贡献，由此可以推断TcTd和McPb两种结构的Ag-Cu团簇对它们的光学吸收谱都有贡献。过渡金属（TM）原子掺杂Ag链形成了一个新的吸收峰，与TM原子在链中的电荷重新分布而形成的势阱有关。Ag-Cu金属团簇的多激子出现在可见光和近紫外区域，激发态的贡献主要是单激发，同时多激子对一些峰也有较大贡献。对比TD-DFT与SAC-CI的光学吸收谱，发现多激子增强了光学吸收。再者，研究了泛函和赝势对Ag-Cu团簇的吸收光谱、拉曼光谱和红外光谱的影响。交换-相关泛函近似对光学吸收谱的影响很小。在8个原子Ag-Cu团簇中，相比于局域密度近似（LDA）泛函计算得到的光学吸收谱，用广义梯度近似（GGA）计算得到的光学吸收谱对应吸收峰的能量较小，在富Cu原子的团簇里尤为明显。利用DFT半核赝势（Dspp）得到的Ag-Cu团簇吸收峰强度比利用全电子（AE）得到Ag-Cu团簇的吸收峰强度弱，在富Ag原子的团簇里尤为明显。利用长程校正泛函密度理论（LC-ωPBE，ω=0.40）很可能导致激发态数量减少。交换-相关泛函近似对拉曼和红外光谱的影响很小，然而，赝势基组对它们有一定的影响。最后，研究了双金属Ag-Cu和Ag-Au团簇的制备、光学性能以及在敏化太阳能电池中的应用。相比于Ag和Au金属团簇的光学吸收谱，双金属Ag-Au团簇的光谱发生了红移；双金属Ag-Cu团簇的光谱相对于Ag的光学吸收谱发生了红移，而与Cu的光学吸收谱保持一致。Cu、Ag-Au和Ag-Cu的光谱吸收范围比较宽。相比于单金属团簇修饰的TiO2电极，双金属团簇修饰的TiO2电极提高了太阳能电池的短路电流密度（Jsc）和最大光电转换效率（η），并且保持了电流的稳定性。因此，金属Ag、Au、Cu团簇及双金属Ag-Cu和Ag-Au团簇都可以用作敏化太阳能电池的染料敏化剂，但其中双金属团簇的成本较低。