【摘 要】
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乙酸是重要的有机化工原料,广泛应用于食品工业、印染工业、制药工业,是工业产量最大的有机酸,其在有机化学中的地位类似硫酸在无机工业中的地位.乙酸最初的工业制备是采用发酵法,近代则主要用甲醇羰基化法,丁烷、轻油液相氧化法,以及乙醛液相氧化法.甲醇羰基化法是目前使用的主要方法,世界市场55％以上的乙酸,美国市场98%的乙酸是由该法生产的,但该法所使用的催化剂体系成本昂贵、有毒,腐蚀性强.由CH制乙酸是间
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乙酸是重要的有机化工原料,广泛应用于食品工业、印染工业、制药工业,是工业产量最大的有机酸,其在有机化学中的地位类似硫酸在无机工业中的地位.乙酸最初的工业制备是采用发酵法,近代则主要用甲醇羰基化法,丁烷、轻油液相氧化法,以及乙醛液相氧化法.甲醇羰基化法是目前使用的主要方法,世界市场55％以上的乙酸,美国市场98%的乙酸是由该法生产的,但该法所使用的催化剂体系成本昂贵、有毒,腐蚀性强.由CH<,4>制乙酸是间接转化工艺,包括CH<,4>制合成气,合成气制甲醇和甲醇羰基化三个独立步骤,每一步都使用单独的催化剂和反应器.由于受热力学限制,CH<,4>制合成气反应需在高温苛刻条件下进行,过程耗能巨大,工艺设备复杂,生产费用占整个乙酸生产成本的60%以上.因此,革新乙酸合成工艺,对提高CH<,4>转化过程的经济效益有重要意义.该文在对国内外一碳化学发展动态总结的基础上,结合多年来从事CO<,2>加氢研究的工作积累,借鉴CH<,4>两步反应非氧同系化的原理,提出采用拆分反应绕过热力学限制的方法,首次实现了在温和条件下CH<,4>-CO<,2>直接合成乙酸.利用自行设计的微反装置和GC、IC、GC-MS等分析手段对几种Cu-Co、Pd、Rh、Ru-Co催化剂的两步反应合成乙酸的性能进行了初步研究,使用TPR、TPSR、XRD、TG-DTA、TEM、SEM-EDS和原位FTIR等对上述几种催化剂进行了表征,并与它们反应活性相关联.
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