稀土氟化物荧光材料的制备与性质研究

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稀土无机发光材料是一类重要的发光材料,其凭借着丰富的发光颜色和优异的发光性质引起了研究者的关注,现在已经广泛应用于照明、显示、检测等众多领域。众所周知,无机稀土发光材料的发光颜色的丰富性主要是依赖于稀土元素原子特殊的电子构型赋予其对应离子的丰富的4f-5d能级跃迁,所以通过掺杂稀土离子来制备各类无机发光材料是稀土应用的一个重要研究领域。到目前为止,有关稀土发光材料的研究很多,其基质材料涵盖了包括氧化物、氟化物、氟氧化物、钨酸盐、钼酸盐、磷酸盐、碳酸盐、钒酸盐等在内的众多种类的化合物,在合成方法、研究范畴以及应用领域等各方面也都有突破性的进展。尽管如此,关于稀土发光材料的研究仍然有待发展,如进一步提高发光效率、降低制备成本及进行性能优化等。此外,多色照明和温敏材料也是目前研究的重点。总的来说,稀土发光材料由于一些不足(例如性能不够稳定、发光效率较低、制备成本较高等)而在应用方面受到了极大的限制,所以我们当前所面临的最大挑战就是成本低廉且性能优良的荧光粉材料的制备,与此同时,寻找新型的具有产业化生产及应用价值的发光材料也是当务之急。鉴于材料的性能很大程度上对其微观结构表现出依赖性,根据需要去设计并合成具有不同微观结构的材料对改善其性能和探究其潜在的应用具有重要的意义,因此,对于材料的合成,具有操作简单、绿色环保、体系稳定、成本低廉、易于控制等众多优点的水热合成法是一种理想的制备方法。本论文的研究工作主要包括以下三个部分:(1)采用简便的水热合成法制备了Ba3Sc2F12,[Ca Y]F2以及Ba2La F7晶体,通过改变系列实验条件(例如反应温度、反应时间、氟源、添加剂以及掺杂离子等)对晶体的形貌进行调节。与此同时,对晶体的生长机理进行了研究,尤其探究了[Ca Y]F2晶体的几种不同形貌之间的演变关系,通过引入表面活性剂实现了暴露不同晶面的终产物的控制合成。(2)通过掺杂稀土离子(Yb3+,Er3+,Tm3+,Ho3+,Ce3+,Tb3+,Eu3+,Sm3+,Dy3+等)制备了发光颜色丰富的荧光粉,探究了其上/下转换发光性质,特别地,在稀土离子掺杂浓度相同的条件下通过形貌调节实现了荧光粉发光性能的优化。还研究了稀土离子之间的能量传递现象、机理及其过程中所发生的光色变化,如在Ba2La F7基质中通过Tb3+→Eu3+能量传递现象实现了绿光→暖黄光→橙黄光→红光的调控,在[Ca Y]F2基质的Ce3+→Tb3+能量传递过程中发光颜色由蓝色过渡到蓝绿色,最后变为绿色。(3)基于Er3+的热耦合能级对(~2H11/2和~4S3/2)的上、下能级的发射强度的比值(FIR)对温度(T)的依赖关系对Ba3Sc2F12:Yb3+,Er3+荧光粉的温度传感能力进行了评估。上述三种荧光粉晶型完整、形貌可调、结晶性好、性能优异,在照明、显示、农业、医疗、生物标记以及能源等众多生活领域都有着重要的潜在应用价值。
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