多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是一类由两个及两个以上苯环稠和而成的有机难降解污染物,它种类繁多且广泛存在于水体与土壤等环境之中,具有“三致性”,还可通过食物链威胁人体健康。世界各国陆续制定了相关法律来控制多环芳烃对人类生活环境的危害。PAHs在天然水中的浓度为0.001-10 μg/L,工业废水也可高达1 mg/L,世界卫生组织拟定的饮用水中6种有代表性的PAHs可接受的最高浓度为0.02 μg/L,美国环保署也将16种多环芳烃含量做了严格限制(总量≤0.2μg/L),因此寻求一种高效降解多环芳烃的方法显得尤为重要。高级氧化技术(Advanced oxidation processes,AOPs)在有机难降解有机物的氧化去除方面效果突出,其中异相类芬顿处理技术是目前研究的热点,它不仅克服了传统芬顿系统的对pH要求严格(约3.0)和容易产生铁泥导致二次污染等问题,且采用的施氏矿物、针铁矿和纤铁矿等次生含铁矿物在自然界中储备丰富且对环境友好,该技术应用前景广阔。本文以菲为目标污染物,主要研究了利用嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(A cidithiobacillus ferrooxidans LX5,A.ferrooxidans LX5)合成的施氏矿物为催化剂催化类芬顿反应降解菲的条件优化及反应机理等内容。研究内容包括:1.施氏矿物投加量、H2O2浓度、溶液初始pH、无机阴离子和可溶性有机物等反应条件对生物成因施氏矿物催化类芬顿反应降解菲的影响;2.生物成因施氏矿物催化类芬顿反应降解菲的催化机制及可能的降解途径;3.生物成因施氏矿物对菲的吸附动力学和等温吸附研究;4.生物成因施氏矿物在参与异相类芬顿的循环反应过程中的稳定性探究。经过系列试验,获得如下结果:1.经X射线衍射分析可知,利用A.ferrooxidans LX5合成的固体为纯的施氏矿物,由扫描电镜下可观察到,施氏矿物外观呈小球状,表面有棒状突起,其粒径在2-5μm范围内且有一定的团聚现象;经傅里叶红外光谱分析进一步证明该矿物是纯的施氏矿物,且存在-OH、S042-和Fe-O等基团;BET结果显示,该方法合成的施氏矿物比表面积为54.5 m2/g。2.生物成因施氏矿物催化类芬顿反应降解菲的最佳反应条件是:当施氏矿物投加量1 g/L,H2O2浓度200 mg/L,菲浓度1mg/L,溶液初始pH为2.5-4.5时,菲可在3-5 h内降解99.0%以上。3.无机阴离子和可溶性有机物对生物成因催化类芬顿反应降解菲都有一定程度的抑制作用,二者浓度越大,对菲的降解效果抑制越明显。无机阴离子对异相类芬顿反应的抑制作用从大到小依次为:SO42->H2PO4->NO3->Cl-;DOM对异相类芬顿反应的抑制作用从大到小依次为:L-DOM>M-DOM>H-DOM。4.生物成因施氏矿物催化类芬顿反应降解菲的过程中,羟基自由基发挥着强氧化作用,且该体系的催化机制是表面催化反应机制。生物成因施氏矿物催化类芬顿反应过程中,菲经酮基化、开环等过程形成硬脂酸类、菲醌类和邻苯二甲酯类等物质,这些中间产物继续被羟基自由基氧化成小分子物质,最终完全矿化。5.在最佳反应条件下,生物成因施氏矿物作为异相类芬顿反应的催化剂,经过12次循环使用后,菲降解率从99%降低至80%,在此过程中,溶出铁量在0.38-0.58 mg/L范围内波动,且参与循环的矿物经X-射线衍射(XRD)和傅里叶红外光谱(FTIR)分析,发现它的晶型结构和基团组成未发生改变,证明它仍为纯的施氏矿物,因此,施氏矿物具有良好且稳定的催化性能。本文以菲为目标污染物,系统研究了利用嗜酸性氧化亚铁硫杆菌合成的施氏矿物催化类芬顿反应降解菲的可行性及影响因素,揭示了矿物表面催化是菲降解的主要机制,证明了生物成因施氏矿物具有良好的类芬顿催化稳定性。