溶致液晶模板技术合成介孔Ce02-C复合体

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纳米二氧化铈由于其表面的氧空位,是重要的催化剂和载体。但纳米颗粒在高温条件易团聚。因此,本论文的工作集中在利用介孔碳载体,获得稳定的二氧化铈纳米颗粒并利用此材料进一步担载贵金属纳米颗粒。全文共分为三个章节,第一章为文献综述,主要介绍了介孔材料的研究进展、合成路线、应用领域、二氧化铈的结构及其性质。第二章利用三嵌段共聚物F127为结构导向剂,低分子量的酚醛树脂为碳源,以六水合硝酸铈为铈源,合成出具有小纳米尺寸Ce O2的有序介孔Ce O2-C纳米材料,同时纳米Ce O2被限阈在介孔碳骨架中,以此提高二氧化铈纳米粒子的稳定性和催化活性。调节Ce(NO3)3·6H2O的用量,得到了不同Ce O2含量(5-40 wt%)材料。XRD﹑氮气吸-脱附、TEM结果表明,这些材料具有高度有序的二维六方介观结构,高的比表面积(833 m2/g),大的孔体积(0.53 cm3/g),均一的孔径(3.6nm),并且2-3 nm Ce O2纳米粒子均匀分散在介孔碳骨架中,未见明显粒子团聚和相分离现象。利用FTIR技术监测了自组装过程中三嵌段共聚物与水合金属硝酸盐之间的配位相互作用(Ce-O(H)H----O(CH2CH2)2),证实了在合成中,形成含Ce离子溶致液晶模板剂,金属离子位于PEO嵌段中。第三章中,我们利用所获得的Ce O2-C载体,进一步担载贵金属Pd,Au纳米催化剂。在合成Au/Ce O2-C的过程中,由于沉积沉淀方法获得的Au/Ce O2-C材料中金的纳米粒子尺寸较大为19 nm左右,溶胶凝胶后负载方法得到材料的有序度不高,从而通过一步法利用巯基配位作用固载金纳米粒子,控制它的长大,得到有序Au-Si O2-Ce O2-C材料,其中金纳米粒子大小约为9 nm。通过后浸渍方法我们将Pd负载在Ce O2-C上,获得有序Pd/Ce O2-C材料,并将其应用到Suzuki偶联反应中去。其中氯苯偶联反应,6 h后的转化率是25%,溴苯偶联,3 h后的转化率是100%。第四章为全文总结。
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