用于环境污染物治理的贵金属复合材料的设计

来源 :华北电力大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:buzadi3
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金属纳米复合材料在环境有机污染物的催化降解治理上发挥着越来越重要的地位。发展具备高效的用于环境有机污染物降解的金属纳米催化剂成为人们的研究热点之一。随着科研工作者对催化本质理解的深入,研究方法的提升,新型催化剂结构的丰富,人们对催化的研究已从宏观描述发展到纳米尺度和分子水平。通过催化剂材料成分以及纳米结构的调控来得到具有低价格、高活性、高稳定性能的催化剂材料是本领域的研究工作重点。本文围绕制备具有高效有机污染降解的贵金属复合材料展开研究,主要的研究内容及成果如下:(1)通过原位还原的方法合成由Ag以及CuO纳米颗粒修饰在Cu纳米颗粒表面构成的Cu/CuO-Ag金属纳米复合材料。利用TEM、XRD、XPS、EDX和ICP-AES等手段对Cu/CuO-Ag金属纳米复合材料的组成和结构进行表征。Cu/CuO-Ag金属纳米复合材料中贵金属Ag的含量仅有1.28 wt%,但在与NaBH4一同对硝基苯酚(4-NP)进行催化还原的反应中表现出优异的催化活性。其催化转换速率快(75 s),反应速率常数高达4.60×10-2s-1。并且在经过5次的催化还原4-NP的测试中,催化速率常数保持不变,表现出良好的循环性能。根据Sabatier理论以及火山图原理,Cu/CuO-Ag金属纳米催化材料具有高的催化活性的原因在于Cu/CuO-Ag金属纳米材料与反应物4-NP存在一个合适的化学吸附能,同时由于窄带隙半导体CuO纳米颗粒的引入促使电子的重新排布,使得Cu/CuO-Ag金属纳米材料拥有更多的活性催化位点。。此外,Cu/CuO-Ag金属纳米材料在对亚甲基蓝的催化氧化降解实验中也表现除了同样优异的催化活性很稳定性。本工作丰富了金属/半导体催化剂体系的在有机污染物去除上的应用以及其机理的研究。(2)Au-Fe2O3@多孔SiO2纳米反应器将通过多步合成方法制备。通过TEM、XRD、XPS、EDX和ICP-AES等手段对Au-Fe2O3@多孔SiO2纳米反应器的组成和结构进行表征。在该纳米催化反应器中,纺锤状的Fe2O3和Au纳米颗粒以非接触的形式存在于梭型多孔SiO2壳层内部。Au-Fe2O3@多孔SiO2纳米反应器被用于有机污染物亚甲基蓝的催化降解上,并且表现出优异的催化活性以及稳定性。Au-Fe2O3@多孔SiO2纳米反应器中的活性物质Au纳米颗粒和纺锤Fe2O3的非接触协同作用被用于催化机理的解释。(3)利用二维层状硅酸盐RUB-15为载体,通过多步合成的方法制备Pd纳米颗粒内嵌型附载的少层的类石墨烯催化剂Pd@GLCs纳米复合材料。通过TEM、XRD和EDX等手段对内嵌型Pd@GLCs纳米复合材料的组成和结构进行表征。我们将内嵌型Pd@GLCs纳米复合材料应用于烯烃的催化加氢反应。在Pd@GLCs纳米复合材料的催化下,不同的烯烃底物分子都能很好的氢化得到对应的烷基产物。内嵌型Pd@GLCs纳米复合材料具有优异的催化性能和循环性能以及良好的热稳定性能,有望应用于其他有机物的加氢反应上。
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