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随着时代进步,人类穿戴色彩极大丰富,印染生产过程中会产生较多偶氮染料废水,对水环境产生严重污染。传统Fenton技术被常用于偶氮染料废水的降解,但它存在催化剂难回收、易产生铁泥等缺点。针对传统Fenton技术不足,本文制备了FeZSM-5非均相催化剂,并对FeZSM-5/H2O2类Fenton氧化体系处理日落黄FCF模拟废水展开研究。
首先,讨论了反应条件和催化剂制备条件对FeZSM-5/H2O2类Fenton氧化体系的影响和原因;其次,对FeZSM-5催化剂进行XRD、FT-IR表征,阐明Fe在ZSM-5载体中的存在形态;对FeZSM-5催化剂的催化活性和循环再生性能进行评估,并考察FeZSM-5/H2O2类Fenton氧化体系对其他染料(活性红X-3B、活性艳兰KN-R)模拟废水的降解效果;最后,通过自由基淬灭实验,初步对FeZSM-5/H2O2体系的反应途径与机理进行讨论。主要研究成果如下:
(1)在FeZSM-5/H2O2类Fenton反应体系中,温度、初始pH值、H2O2初始浓度、催化剂用量、日落黄FCF浓度、载体Si/Al摩尔比、铁负载量等条件的变化均对日落黄FCF脱色效果产生影响;在温度为315K、pH为3、催化剂用量为3g?L-1、H2O2投加量为30mmol?L-1、日落黄FCF浓度为100mg?L-1条件下,反应150min后,FeZSM-5-25H(3.5%)(Si/Al=25,Fe负载量为3.5%)对日落黄FCF脱色率达到97.0%。
(2)表征分析说明铁以Fe2O3形态存在于分子筛孔道内;通过催化活性评估实验,证明Fe的负载使FeZSM-5具有高活性,且在FeZSM-5/H2O2体系中起主要催化作用的是分子筛中的Fe。
(3)通过循环再生实验,结果证明FeZSM-5的循环利用性较好,且在类芬顿反应体系中铁浸出较少,可以避免传统Fenton氧化体系易产生铁泥的问题;该FeZSM-5催化剂适用于对活性红X-3B脱色,但不适用对活性艳兰降解脱色。
(4)通过自由基淬灭实验,证明?OH在FeZSM-5/H2O2类Fenton体系中起到主要脱色作用;其反应机理可简单认为是ZSM-5中的Fe活性组分(Fe水合物)催化H2O2产生?OH,然后?OH攻击染料分子,达到脱色的目的。
首先,讨论了反应条件和催化剂制备条件对FeZSM-5/H2O2类Fenton氧化体系的影响和原因;其次,对FeZSM-5催化剂进行XRD、FT-IR表征,阐明Fe在ZSM-5载体中的存在形态;对FeZSM-5催化剂的催化活性和循环再生性能进行评估,并考察FeZSM-5/H2O2类Fenton氧化体系对其他染料(活性红X-3B、活性艳兰KN-R)模拟废水的降解效果;最后,通过自由基淬灭实验,初步对FeZSM-5/H2O2体系的反应途径与机理进行讨论。主要研究成果如下:
(1)在FeZSM-5/H2O2类Fenton反应体系中,温度、初始pH值、H2O2初始浓度、催化剂用量、日落黄FCF浓度、载体Si/Al摩尔比、铁负载量等条件的变化均对日落黄FCF脱色效果产生影响;在温度为315K、pH为3、催化剂用量为3g?L-1、H2O2投加量为30mmol?L-1、日落黄FCF浓度为100mg?L-1条件下,反应150min后,FeZSM-5-25H(3.5%)(Si/Al=25,Fe负载量为3.5%)对日落黄FCF脱色率达到97.0%。
(2)表征分析说明铁以Fe2O3形态存在于分子筛孔道内;通过催化活性评估实验,证明Fe的负载使FeZSM-5具有高活性,且在FeZSM-5/H2O2体系中起主要催化作用的是分子筛中的Fe。
(3)通过循环再生实验,结果证明FeZSM-5的循环利用性较好,且在类芬顿反应体系中铁浸出较少,可以避免传统Fenton氧化体系易产生铁泥的问题;该FeZSM-5催化剂适用于对活性红X-3B脱色,但不适用对活性艳兰降解脱色。
(4)通过自由基淬灭实验,证明?OH在FeZSM-5/H2O2类Fenton体系中起到主要脱色作用;其反应机理可简单认为是ZSM-5中的Fe活性组分(Fe水合物)催化H2O2产生?OH,然后?OH攻击染料分子,达到脱色的目的。