有机质各组分还原水铁矿及相关官能团的研究

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污染严重的水体往往伴随着高浓度的溶解性有机质(DOM),腐殖质(HS)是DOM的重要组分,是由羧基、羰基及醌基等多种官能团组合而成的高分子有机化合物。HS不仅可作为电子受体,还能作为电子穿梭体在微生物降解污染物的过程中充当电子传递介质,加速污染物的降解。DOM的氧化还原特性影响着地下水环境中重金属和有机污染物的迁移转化,并能促进某些难溶矿物的还原性溶解,因而研究DOM的结构和氧化还原特性对原位修复和生物地球循环具有重大意义。本研究选取同一来源的DOM及其不同组分作为研究对象,研究其对微生物降解水铁矿的影响。实验所用DOM是从Pahokee Peat Soil中提纯出(即PPDOM),HA与FA为标准HS(包括Pahokee Peat standard humic acids,即PPHA和Pahokee Peat standard fulvic Acids,即PPFA)。主要研究结果如下:(1)PPHA、PPFA和PPDOM加速MR-1还原水铁矿速率大小为PPHA>PPFA>PPDOM,这说明PPHA的电子转移能力最强。且三者的三维荧光光谱(3DEEM)数据表明电子转移能力的强弱与醌基基团的多寡有直接关系;(2)不论PPHA与PPFA的TOC浓度比为多少,PPHA与PPFA的混合物均能加速微生物还原水铁矿,且均比单独PPHA或PPFA的水铁矿还原速率大。这是因为HA与FA的粒径大小不同,混合级配可以有效缩短分子间的距离,为电子跳跃提供了更多的机会;(3)在自然温度范围内,随着温度的升高,PPHA与PPFA均能加速微生物还原水铁矿。此外,实验还发现适当的提高HS的浓度可以补偿低温环境与高温环境导致的水铁矿还原速率差;(4)环境pH值显著影响HA加速还原水铁矿。且不同pH环境中HA的3DEEM数据表明醌基团的含量较高是当荧光特性表现为类腐殖酸荧光团时水铁矿还原速率较高主要原因。在环境生态修复过程中,DOM能显著影响微生物降解污染物的过程。深入研究不同环境条件对DOM的氧化还原特性与氧化还原官能团影响,可以预测环境中污染物转化率和降解时间,高效指导实地生态修复过程,并将对原位生态修复工程有着产生重大意义。
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