二氧化碳作为碳源催化合成环状碳酸酯

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二氧化碳作为温室气体的主要成分,会引起全球气温升高、气候变化等异常现象。与此同时,由于含量丰富、廉价易得并且具有无毒、不可燃烧等性质,二氧化碳又是一种良好的可再生碳资源。将二氧化碳转化为高价值的化学品具有重要的意义并且受到了广泛的关注。环状碳酸酯在化学工业中的应用非常广泛,利用化学方法将二氧化碳转变为环状碳酸酯成为了碳资源转化的重要应用之一。  本文旨在研究制备一种在合适条件下高效催化二氧化碳和环氧化合物或者烯烃制备环状碳酸酯的多相催化剂。主要包括以下内容:  (1)用一系列酚类化合物和有机碱1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯(DBU)合成了DBU酚盐,并将这些酚盐包结到环糊精内,形成的包结化合物作为一种有机多相催化剂。该催化剂制备方法简单,原料廉价易得,在一定条件下可以高效催化CO2和环氧化合物的环加成反应。其中[DBUH][PFPhO]/β-CD具有最高的催化活性。此外,催化剂可以实现分离循环,并在循环过程中仍然维持高的转化率与选择性。另外,催化剂对不同的底物表现出了良好的适用性。  (2)设计合成了一系列含有不同长度烷基链的1,5,7-三叠氮双环[4,4,0]癸-5-烯(TBD)膦酸季铵盐作为一种新颖的有机多相催化剂,以TBHP为氧化剂,催化烯烃一步氧化羰基化合成环状碳酸酯的反应。催化剂TBA-TBD-P(O)O(OH)表现出了很好的催化活性,在常压下即可高效催化烯烃合成环状碳酸酯。与此同时,催化剂很容易实现循环分离,并且在循环过程中维持良好的催化活性。该催化剂对不同种类烯烃也表现出了良好的底物适用性。
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