近年来，随着科技的飞速发展，对材料领域探索的逐步加深，Heusler合金中蕴藏的丰富物性和应用功能逐渐被人们所认识。尤其是半金属性和铁磁形状记忆效应的发现，在电子、机械、化工、能源等领域都展现出巨大的应用前景和开发潜力，已经渐渐成为目前国际凝聚态物理关注的热点之一。本论文工作以此为契机，主要利用基于密度泛函理论的第一性原理计算对3d、4d元素形成的部分Heusler合金的磁性与金属结构在理论上进行研究及预测，为日后新功能材料开发奠定理论基础。主要研究工作和成果概况如下：1.对Mn2RhZ (Z=Al, Ga, In, Si, Ge, Sn, Sb)系列合金，利用第一性原理进行理论研究。晶格优化发现，Z处于同一主族时， Mn2RhZ理论平衡晶格常数随Z原子的原子序数增加而增大。Mn2RhSb是铁磁材料其他均为亚铁磁材料。根据DOS图和能带结构，在理论上预测出三种可能的半金属材料，分别为Mn2RhAl，Mn2RhGe和Mn2RhSb，并且发现他们在一个很宽的晶格参数范围内能够保持半金属的稳定性。2.对Fe2YB (Y=Ti，V，Cr，Mn)系列合金的电子结构和磁学性质进行研究。分别对不同结构及磁性初始状态的合金进行晶格优化讨论，除Fe2VB以外都呈现出铁磁态。Fe2VB是一种顺磁半金属。Fe2CrB在理论平衡晶格常数下是一种半金属。Fe2MnB的自旋极化率也是相当高的。Fe2CrB和Fe2MnB的总磁矩分别为1.00μB和2.04μB。在晶格畸变下Fe2CrB的半金属的稳定性比Fe2MnB强。3.利用第一性原理计算对Co2ZrZ (Z=Al,Ga,In,Si,Ge,Sn,Sb)合金进行理论研究，针对计算结果主要对Co2ZrGe合金的原子优先占位，电子结构以及磁学性质进行了较深的研究。晶格优化发现，Cu2MnAl型的结构更为稳定，理论平衡晶格常数为6.06。自旋向下的能带结构表现出半导体性质，另一个自旋方向EF附近表现出金属性质。由此预测Co2ZrGe合金是一种半金属材料。总的自旋磁矩为2.00μB。Co2ZrGe合金有可能成为以后自旋电子器件的潜质材料，并在实验应用中具有很大优势。4.利用第一性原理方法对Ni2YIn (Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co)合金的奥氏体和马氏体相下的电子结构和磁性进行了讨论，根据计算结果主要对Ni2CoIn的电子结构及磁性进行了研究。由立方的奥氏体相向马氏体相发生的转变会导致系统总能量的降低，说明了Ni2CoIn合金发生马氏体相变的可能性。根据Jahn-teller效应分析DOS图可知，四方形变使得轨道简并度降低，体系的能量下降，进一步说明具有稳定马氏体相存在的可能性。本论文工作主要涉及理论计算，文中的计算结果与已见于报道的研究结果相吻合，说明所采用就算方法真实可靠。对进一步在实验上研究这些材料的性质及物理机制具有一定的参考价值。