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催化燃烧技术是利用低浓度甲烷最有效的方法,借助于催化剂进行无焰燃烧,与传统的火焰燃烧相比具有高热量利用率、有效地减少有害气体的排放以及较低的甲烷浓度。因此对甲烷催化燃烧反应过程进行研究有利于提高能源的利用率和环境质量。在利用整体式反应器对甲烷实施催化燃烧过程中,反应器内部涉及到微观、介观与宏观的相互作用,从而影响整体式反应器的催化性能。为了能够详细了解反应器内各个尺度之间的关系以及作用规律,以便于有效地指导优化反应器和操作条件,本文建立了更全面地整体式全反应器多尺度模型来探究甲烷催化燃烧反应过程各个尺度之间的作用规律,同时优化了反应器结构和操作条件。本文利用气固相传递原理,建立了介观尺度的单颗粒反应-扩散模型,模拟计算结果同经验理论值对比结果证明了模型的有效性,并采用建立的单颗粒反应-扩散模型考察了催化剂颗粒内内扩散对反应的影响。结果显示,催化剂颗粒内存在明显的内扩散阻力,甲烷在颗粒内的反应过程是一个明显的内扩散控制过程;颗粒内部的燃烧反应达到稳态所需要时间仅为0.1 s,可以认为反应过程一直处于稳态操作;外扩散作用表现不明显。模型考察了催化剂颗粒直径、平均孔径和空隙率对参数分布以及内扩散的影响。结果表明:随着催化剂颗粒直径的增加,颗粒内扩散阻力不断增大,从而使颗粒中心的反应速率大大下降,即使催化剂颗粒减小到0.4 mm时,内扩散阻力依然较大且不可忽略;平均孔径增大导致催化剂颗粒内传质阻力减小,增大孔隙率使得内扩散阻力减小。基于模拟结果,可以忽略了颗粒外扩散的影响,从而简化了单颗粒反应-扩散模型。基于简化后的单颗粒反应-扩散模型,建立了甲烷催化燃烧反应过程的二维单孔道模型,描述了孔道中的质量传递与热量传递以及催化剂内的传递过程和催化反应;利用实验数据和模拟结果的对比对单孔道模型进行有效化验证;通过建立的单孔道模型讨论了催化剂孔密度和孔壁厚度对催化反应过程的影响。结果显示:当催化剂孔壁厚度不变时,孔密度增大,甲烷的转化率升高,同时反应器内温度升高,有利于反应的进行;当孔密度不变时,催化剂孔壁厚度增大到一定值时,催化剂内部内扩散影响严重,甲烷的转化率增大幅度较小。最后,本文建立了甲烷催化燃烧反应过程的整体式全反应器多尺度模型,不仅描述了孔道内的传质传热过程,而且考虑了孔道与孔道之间的传热过程。通过网格无关性验证和模拟结果与实验数据的对比,证明了整体式全反应器多尺度模型能全面准确的描述反应过程。基于此模型考察了扩散作用对整体式反应器流场分布的影响,预测了甲烷浓度、进口流量和入口温度对反应器内流场分布以及甲烷转化率的影响。