【摘 要】
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随着能源革命的不断推进,高安全性和高能量密度的二次电池是当前储能领域重点研究方向之一。凝胶聚合物电解质（GPE）能够取代液态有机电解质,提升电池的安全性和能量密度。本文研究了基于季铵盐基多臂支化聚合离子液体的凝胶电解质膜的制备方法及其在锂金属电池和钠金属电池中的应用。首先制备单阳离子中心和双阳离子中心的季铵盐基六臂支化聚合离子液体,然后加入锂盐和离子液体,制备凝胶电解质,组装锂金属电池;同时,将聚
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随着能源革命的不断推进,高安全性和高能量密度的二次电池是当前储能领域重点研究方向之一。凝胶聚合物电解质（GPE）能够取代液态有机电解质,提升电池的安全性和能量密度。本文研究了基于季铵盐基多臂支化聚合离子液体的凝胶电解质膜的制备方法及其在锂金属电池和钠金属电池中的应用。首先制备单阳离子中心和双阳离子中心的季铵盐基六臂支化聚合离子液体,然后加入锂盐和离子液体,制备凝胶电解质,组装锂金属电池;同时,将聚合离子液体与钠盐和离子液体混合,制备凝胶电解质,组装钠金属电池。对得到的单、双阳离子中心聚合离子液体凝胶电解质进行了详细的结构表征、电化学性能测试和电池性能测试。具体内容如下:（1）以甲基丙烯酸二甲胺乙酯为单体,使用原子转移自由基聚合技术制备单中心六臂支化聚合离子液体（PIL-6）和双中心六臂支化聚合离子液体（DPIL-6）,再加入双三氟甲烷磺酰亚胺锂和1-乙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐制备凝胶电解质（PIL-GPE-6（Li TFSI）和DPIL-GPE-6（Li TFSI））。对比来看,DPIL-GPE-6（Li TFSI）有更弱的结晶性和更低的玻璃化转变温度（Tg）,能提供更多的锂离子传导路径和自由空间。更低的Tg和双阳离子中心结构也赋予了DPIL-GPE-6（Li TFSI）更优异的自修复性能和韧性。在60℃下,最优化的DPIL-GPE-6（Li TFSI）的电化学窗口大于4.5 V（vs Li+/Li）,离子电导率达到3.47×10-4 S cm-1,离子迁移数为0.46。以DPIL-GPE-6（Li TFSI）为电解质组装Li Fe PO4/Li电池,在0.1 C,60℃下的首圈放电比容量为147.1 m Ah g-1,循环50圈后的容量保留率达到94%,库伦效率达到96%。以DPIL-GPE-6（Li TFSI）组装锂金属对称电池,在300个循环后极化电压依旧平稳,通过SEM证明其有效抑制了锂枝晶的形成。（2）以制备的单、双阳离子中心六臂支化聚合离子液体为基质,加入六氟磷酸钠和1-乙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐得到凝胶电解质（PIL-GPE-6（Na PF6）和DPIL-GPE-6（Na PF6））。DPIL-GPE-6（Na PF6）的结晶性低于PIL-GPE-6（Na PF6）,同时表现出较好的热稳定性、力学性能和高效的自修复性能。在60℃下,DPIL-GPE-6（Na PF6）的电化学窗口和离子电导率分别为4.7 V和8.71×10-5 S cm-1。以DPIL-GPE-6（Na PF6）组装Na3V2（PO4）3/Na电池的放电比容量可达到63.5 m Ah g-1,但十个循环后放电容量衰减较快,循环稳定性不够理想,需要继续探究改进凝胶电解质的组成、正负极材料的影响以及钠电池的组装工艺。综上,基于DPIL-6的凝胶电解质有着更佳优异的综合性能,具有较大的固态二次电池应用的潜力。
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