硫化汞纳米颗粒的微生物摄入及其甲基化过程监控研究

来源 :江汉大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lilyzhaoli2009
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汞是一种高毒性的全球污染物,其主要污染来源为各种化工制造过程的人为排放,气态单质汞可在大气中进行长距离传输,并最终通过干湿沉降累积在沉积物中。沉积物中存着大量的厌氧微生物,通过微生物介导的汞甲基化过程可将排放的无机汞转化为高毒性甲基汞,甲基汞又可通过食物链富集对人体造成健康威胁。硫化汞纳米颗粒(HgSNP)是一种“新”发现的重要形态颗粒汞,大量研究表明多种化工生产过程中也会有HgSNP生成,例如石油、天然气的整个生产链以及工业废水的处理过程,同时在各种环境介质中也发现HgSNP的大量存在。有研究表明这些生成的HgSNP可以被甲基化进而对人体产生危害,因此这些化工过程产生的HgSNP也将造成环境威胁。本论文将对HgSNP后续的环境影响进行进一步的监控和评估,尤其是它的生物可利用性。基于此,本研究利用同位素示踪技术、单细胞-电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、尺寸排阻色谱-电感耦合等离子体质谱(SEC-ICP-MS)、透射电子显微镜(TEM)等技术手段研究HgSNP的生物可利用性,主要集中在HgSNP的甲基化效率以及铁还原菌Geobacter sulfurreducens PCA对HgSNP的摄入两个方面。为了确认在模拟天然环境下HgSNP对铁还原菌甲基化效率的贡献并且与汞的其它不同地球化学形态(主要为Hg(II)-DOM)进行比较,本论文搭建了乙基衍生化-吹扫-Tenax管富集-热脱附-ICP-MS测定甲基汞含量的汞同位素示踪分析系统。利用不同形态汞共同暴露培养体系,同时暴露199Hg(II)-DOM和NHgSNP,得到Hg(II)-DOM的最大甲基汞转化率为12.99±0.47%;HgSNP的最大甲基汞转化率为8.86±0.11%,相差约为4.13%,说明Hg(II)-DOM在天然环境中的汞甲基化利用度高于HgSNP。但HgSNP的贡献不可忽视。同时利用细胞切片-TEM证实了HgSNP存在直接胞内摄入的现象,SEC-ICP-MS等技术手段发现铁还原菌对HgSNP的直接胞内摄入总量明显高于Hg(II)-DOM。通过优化单细胞-ICP-MS的仪器参数和数据处理方法,分析得到单个细菌内的HgSNP含量随着时间的增加而增加,证实了利用单细胞-ICP-MS分析单个细胞HgSNP摄入的可能性。本论文通过对HgSNP的甲基化效率以及胞内摄入能力进行了验证和分析,证明了HgSNP胞内摄入量高,为监控化学过程中产生的HgSNP对全球汞甲基化、环境中的汞循环的影响以及HgS的生物安全性提供重要理论基础。
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