【摘 要】
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纳米材料由于其自身独特的光热性能、可达到较高载药量、表面可多功能化等优势,在肿瘤治疗和皮肤创伤修复中得到广泛的应用。相较于传统直接给药的治疗方式,将药物装载在纳米材料中,并多功能化构建多模式纳米递送系统,可以降低药物的生物毒性,提高药物的半衰期和提高药物的利用度。因此,本文开发了基于中空普鲁士蓝构建的多模式纳米制剂用于肿瘤的联合治疗和糖尿病型慢性伤口的修复。具体内容如下:(1)基于中空普鲁士蓝构建
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纳米材料由于其自身独特的光热性能、可达到较高载药量、表面可多功能化等优势,在肿瘤治疗和皮肤创伤修复中得到广泛的应用。相较于传统直接给药的治疗方式,将药物装载在纳米材料中,并多功能化构建多模式纳米递送系统,可以降低药物的生物毒性,提高药物的半衰期和提高药物的利用度。因此,本文开发了基于中空普鲁士蓝构建的多模式纳米制剂用于肿瘤的联合治疗和糖尿病型慢性伤口的修复。具体内容如下:(1)基于中空普鲁士蓝构建纳米制剂用于肿瘤饥饿-光热-化学联合治疗应用研究。先通过4-羧基苯硼酸(CPBA)的羧基与中空普鲁士蓝(HPB)的Fe离子形成配位键,得到HPB-CPBA,再将化疗药物盐酸阿霉素(DOX·HCl)吸附到HPB纳米颗粒内部孔道。进一步,通过形成硼酸酯动态共价键将桥接有葡萄糖氧化酶的聚乙烯醇(PVA-GOx)包覆到中空普鲁士蓝表面,最后将桥接有氨基苯硼酸的透明质酸(HA-APBA)与聚乙烯醇形成硼酸酯动态共价键包覆到最外层,得到具有主动靶向和饥饿-光热-化学联合治疗作用的肿瘤纳米制剂(HDPG-HA)。通过体外和体内实验证明了HDPG-HA具有敏感的葡萄糖响应DOX释放行为,同时,负载在HDPG-HA上的GOx又可以有效的将肿瘤微环境过量的葡萄糖分解产生饥饿治疗的疗效。进一步,在近红外光照射下HDPG-HA展现出良好的光热性能。此外,HDPG-HA表面的HA分子还可以与表面过表达CD44受体的肿瘤细胞结合,使纳米制剂具有主动靶向作用。最后,我们通过三阴性乳腺癌小鼠模型证明了HDPG-HA具有优良的肿瘤抑制效果及良好的体内生物安全性。(2)基于中空普鲁士蓝构建的复合纳米制剂用于糖尿病型皮肤创伤修复的应用研究。首先,我们将中空普鲁士蓝(HPB)包覆一层4-羧基苯硼酸(4-CPBA)修饰的聚赖氨酸(EPL-CPBA),再将聚脱氧核糖核苷酸(PDRN)通过静电作用吸附到HPB上,然后通过形成硼酸酯动态共价键将桥接有过氧化氢酶的聚乙烯醇(PVA-CAT)包覆到中空普鲁士蓝表面,最后将桥接有氨基苯硼酸的透明质酸(HA-APBA)与聚乙烯醇形成硼酸酯动态共价键包覆到最外层,制得纳米制剂(HPB@PDRN-CAT-HA)。HPB@PDRN-CAT-HA中负载的PDRN具有促进成纤维细胞增殖和血管新生的功效,同时,HPB上包覆的EPL层也具有抑制伤口表面细菌生长的作用。进一步,制剂上固定的CAT也可以有效分解伤口修复过程中高表达的活性氧(ROS),提高伤口愈合速度。最后,我们通过构建糖尿病型小鼠的创伤模型,对HPB@PDRN-CAT-HA的创伤修复效果进行了全面的评价,证明了HPB@PDRN-CAT-HA对创伤具有优良的抗炎、抑菌和促进伤口愈合的效果。
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