【摘 要】
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化学修饰电极是利用化学和物理的方法，从化学状态上人为地设计电极表面修饰物的分子结构和状态，在分子水平上实现了电极的功能设计，在电极上可进行某些预定的，有选择的反应。将化
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化学修饰电极是利用化学和物理的方法，从化学状态上人为地设计电极表面修饰物的分子结构和状态，在分子水平上实现了电极的功能设计，在电极上可进行某些预定的，有选择的反应。将化学修饰电极与电化学发光分析方法相结合，可以有效地实现对电化学发光反应的调控，极大地改善电化学发光分析特性，拓宽了电化学发光分析的应用范围，不仅具有理论意义而且还具有重要的现实意义。为此，国内外一些专家学者已致力开展这方面的探讨，并已取得一系列新的成果。本论文围绕着化学修饰电极技术在联吡啶钌电化学发光体系分析中的应用进行研究。具体工作如下：
1．提出一种新型复合物材料-多壁碳纳米管/壳聚糖固定联吡啶钌的方法，同时与单纯壳聚糖固定方法相比，联吡啶钌在此复合物修饰电极上具有更高的响应信号和稳定性。基于盐酸曲马多对联吡啶钌弱电化学发光信号有较强的增敏作用，建立了一种测定盐酸曲马多电化学发光新方法。在最优条件下，测定盐酸曲马多的线性范围为6.0×10-4mol·L-1～5.0×10-6mol·L-1，检出限为2.0×10-6 mol·L-1（S/N=3），RSD为3.1％（n=8）。
2．基于盐酸曲马多在石蜡浸煮铅笔芯电极表面对联吡啶钌弱电化学发光信号有增敏作用，建立了一种测定盐酸曲马多电化学发光新方法。在最优条件下，测定盐酸曲马多的线性范围为3.0×10-4～5.0×10-8mol·L-1，检出限1.5×10-8 mol·L-1（S/N=3），RSD为1.8％（n=10）。
3．以N，N-二甲基甲酰胺为分散剂，在裸玻碳电极上制备了多壁碳纳米管修饰电极（MWCNTs/GCE-CME），研究了联吡啶钌和盐酸氯丙嗪在该修饰电极上的电化学行为和电化学发光行为。将MWCNTs/GCE-CME应用于联吡啶钌ECL体系的构建，基于盐酸氯丙嗪对联吡啶钌弱的电化学发光信号有较强的增敏作用，建立了一种检测盐酸氯丙嗪的电化学发光新方法，并且应用于人尿中盐酸氯丙嗪的测定。在最优条件下，测定盐酸氯丙嗪的线性范围为4.0×10-4 mol·L-1～1.0×10-6 mol·L-1，检出限为6.0×10-7 v（S/N=3），RSD为2.50％（n=13）。
4．利用循环伏安法（CV法）将单体5-磺基水杨酸（SSA）在玻碳电极循环聚合，以形成导电性聚合物修饰膜（P-SSA），探讨了修饰电极上的最佳聚合条件，研究了磷酸可待因和联吡啶钌在该修饰电极上的电化学和电化学发光行为。将P-SSA/GC/CME应用于联吡啶钌ECL体系的构建，基于磷酸可待因对联吡啶钌弱的电化学发光信号有较强的增敏作用，建立了一种检测磷酸可待因的电化学发光新方法，并且应用于模拟尿样中磷酸可待因的测定。在最优条件下，测定磷酸可待因的线性范围为1.0×10-4～4.0×10-6mol·L-1和4.0×10-6～2.0×10-7mol·L-1，检出限为1.0×10-7mol·L-1（S/N=3），RSD为2.7％（n=5）。
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