石墨烯/过渡金属氧化物的制备及其吸附、光催化性能的研究

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伴随着经济的快速发展,人类肆无忌惮的开采以及工业废水的过度排放,包括生态系统和人类健康等环境问题变得越来越严重;其中造成最大的危害就是工业废水的大量排放,如果不及时有效地治理这些污染物,将直接威胁人类的生存;因此,本课题旨在水体中污染物的高效去除,研究制备了新型石墨烯和金属氧化物的复合材料,探索了其吸附重金属离子和光催化降解有机染料的性能。其主要研究的内容有:1、以氧化石墨烯作为基底,采用回流和溶剂热联合法首次制备了具有较高介孔材料的RGO/Mn3O4纳米吸附剂,通过红外光谱分析(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱分析(EDS和SEM-Maping)、透射电镜(TEM)、比表面积分析(BET)及X射线光电子能谱分析(XPS)等方法对材料进行系统的表征,结果表明RGO/Mn3O4对重金属Sb(III)和Sb(V)具有较高的稳定性和吸附性能。等温吸附实验数据复合朗格缪尔(Langmuir)吸附模型,且拟合得到最大的理论吸附量分别为151.84和105.50 mg/g;动力学表明了吸附过程符合准二级动力学,其线性相关系数R2分别为0.9926和0.9969,表明了该吸附过程主要发生的是化学吸附。除以之外,结合Sb在水中不同pH条件下的存在形式与Zeta-potential进一步解释了pH在6.0附近达到最大吸附量的原因。最后通过实际模拟,检测到自来水中残留的Sb(III)和Sb(V)的浓度分别为3.88和4.82μg/L,这一浓度均低于美国环保局(USEPA)规定的应用水中锑的最大排放量(6μg/L),表明了目标产物具有很好的吸附性能。本论文首次将具有电化学性能的四氧化三锰应用到吸附重金属锑,且得到了很好的吸附效果,为环境污染处理提供了新材料。2、首先利用乙醇-水混合溶剂回流得到前驱体Mn3O4,其次选取了氧化石墨烯作为基底材料,最后通过改变溶液的pH可制合成了不同物相的G-Mn3O4/MnCO3,并通过红外光谱分析、X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电镜、比表面积分析及X射线光电子能谱(等表征结果发现,pH的改变使其G-Mn3O4和G-MnCO3在构效关系上达到了最佳比的异质结构。在光照射下,评估了复合光催化剂对光降解甲基蓝有机污染物的光催化性能,结果表明,5.5G-Mn3O4/MnCO3具有高效的光催化性能,最后通过荧光捕获验证了光催化的主要活性物质是羟基自由基,进而为三元复合光催化剂的形成机理及光催化增强机理提供了理论依据。
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