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Sm-Co合金具有高的居里温度和良好的高温稳定性,在高温永磁领域已取得广泛应用。在Sm-Co永磁合金中,居里温度和饱和磁化强度随着Co含量的增加而升高,因此,开发富Co端的Sm-Co合金是开发高温永磁材料的重要途径。本文采用创新工艺路线制备添加合金元素的纳米晶亚稳相Sm-Co合金,系统研究了稳定化元素对富Co纳米晶Sm-Co合金的磁性能、高温稳定性、晶粒长大与相变行为的影响。制备得到了粗晶和纳米晶的SmCo9.8-xSix合金系列,粗晶合金由Sm2Co17(R)相和Co相构成,而纳米晶合金仅有SmCo9.8(H)单相。随着Si含量的增加,粗晶合金的饱和磁化强度下降。纳米晶合金则随着Si含量的增加,矫顽力和剩余磁化强度增加,最大磁能积提高,但饱和磁化强度降低,居里温度下降。随着Si含量的增加,同样工艺下制备的纳米晶SmCo9.8-xSix合金的晶胞参数减小,且Si添加提高了纳米晶SmCo9.8(H)物相的相稳定性。系统研究了亚稳相SmCo8.9Si0.9的相变特征及相应的磁性能变化规律。将纳米晶SmCo8.9Si0.9合金在不同温度下进行热处理,随着热处理温度的升高,纳米晶SmCo8.9Si0.9合金由SmCo9.8(H)结构的单相转变为Sm2Co17(H)和Co(FCC)相,且伴随相变,矫顽力提高。其机理源于析出的细小Co相造成钉扎机制增强。进一步升高热处理温度,Sm2Co17(H)相转变为Sm2Co17(R)相,同时晶粒长大明显且晶粒尺寸分布不均匀,导致磁性能下降。根据SmCo9.8-xSix系列研究中发现的Si元素对相稳定性的作用,设计实验探索了更高Co含量的纳米晶SmCo13-xSix合金的制备方法。发现在Si添加量较大时,合金铸锭中出现三元物相,该物相在球磨过程中较难实现非晶化,在后续制备过程中残留于合金中。制备得到的纳米晶SmCo13-xSix合金由高温相Sm2Co17(H)和Co(FCC)相组成。制备得到的纳米晶SmCo11Si2合金因晶粒尺寸细小而出现超顺磁性。