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化石燃料燃烧排放的二氧化碳是导致全球变暖的主要原因之一,而且在未来相当长一段时间内,煤炭在全世界能源结构中仍将占有重要地位。因此,迫切需要开展燃煤CO2减排技术研究。传统燃烧方式产生的烟气中CO2只占10％～14％,CO2的后续处理成本太高,而且CO2分离和压缩技术需要消耗大量的能源。化学链燃烧是一种新型的燃烧方式,它能在没有能量损失的前提下,在燃烧过程中将CO2分离出来；其原理是利用载氧体在两个反应器中循环过程,实现氧的转移,载氧体首先和空气接触进行氧化反应,生成氧化态载氧体,将空气中的氧置换出来,然后氧化态载氧体与燃料接触,进行还原反应,燃料的反应产物为CO2和H2O(汽),冷凝后剔除H2O,得到纯净的CO2。以此为研究背景,本文阐述了基于CaSO4载氧体的串行流化床煤化学链燃烧分离CO2技术,深入研究了CaSO4载氧体的化学热力学性能、串行流化床气固流动特性、以及串行流化床煤化学链燃烧过程中煤气化反应机理。
本论文首先分析了化学链燃烧新型载氧体CaSO4的化学热力学性能,以H2、CO为还原剂,获得了反应温度和反应物摩尔比对CaSO4的还原-氧化反应性能的影响,绘制了CaSO4竞争还原-氧化反应的平衡相图,指明了CaSO4竞争还原-氧化反应中固相产物CaSO4、CaS、CaO的稳定区域,阐明了CaSO4是一种较有前景的化学链燃烧的载氧体。基于化学链燃烧原理,建立了串行流化床冷态实验台,对串行流化床气固流动特性进行了实验研究,研究并考察了循环床流化风速度、喷动床喷动风速度对串行流化床反应器之间气体窜混、颗粒循环速率以及床层压降的影响,研究认为串行流化床是一种理想的化学链燃烧反应器。根据串行流化床冷态实验台,建立了串行流化床热态实验台,对串行流化床煤化学链燃烧过程中的煤气化进行了实验研究,详细考察了反应温度、蒸汽煤比对串行流化床煤气化的煤气成分、碳利用率、煤气热值以及煤气产率的影响,试验数据和研究成果为进一步开展串行流化床煤化学链燃烧奠定扎实的基础。