沸石分子筛膜是由沸石分子筛在多孔支撑体上结晶而成的致密薄膜，利用其均一、有序的孔道结构，可以实现物质分子水平的分离。MFI沸石分子膜具有三维十元环孔道结构，因其适当的孔道大小、良好的热化学稳定性在轻组分气体、小分子同分异构体以及芳香烃分离等领域具有广泛的应用前景。由于分子之间的分离对膜孔道的大小和均匀性提出很高的要求，沸石分子筛膜的晶间缺陷以及分子筛自身的孔道尺寸对其分离性能将产生显著影响。消除缺陷孔道并根据不同分离体系特征对分子筛膜孔道进行精密调控有望提高膜分离性能，从而拓宽分子筛膜的应用领域并促进其工业应用。本文在文献调研的基础上，围绕二甲苯异构体和H2/CO2两种分离体系，开展了MFI分子筛膜制备、分子筛膜缺陷修补以及分子筛膜孔道调控等研究工作，期望获得高分离性能的分子筛膜材料，为MFI分子筛膜材料的实际应用奠定基础。　　首先，采用原位水热法在α-Al2O3支撑体上合成全硅的MFI分子筛膜，分别考察合成液组成、合成时间制备参数对分子筛膜结构和性能的影响，并进一步优化了膜制备参数。研究显示，合成液中SiO2含量显著影响MFI分子筛的晶体大小，而NaOH含量是影响分子筛膜致密性的重要因素。采用优化合成参数制备出致密无缺陷MFI分子筛膜，其制膜液组成为NaOH为0.35 g，SiO2为5 g，四丙基氢氧化铵(TPAOH)为25 mL，合成时间为5～8 h。所制备的分子筛膜在300℃时对二甲苯(PX)的渗透性可达1.03×108 mol·m-2·s-1·Pa-1，对二甲苯/邻二甲苯(PX/OX)的分离因子为28.7;室温下H2/SF6的理想选择性达16.5。论文同时将MFI分子筛膜应用于BrCH3/Air的分离，获得良好的分离效果。　　其次，提出一种简单的MFI分子筛膜缺陷孔道修补方法，通过有机硅烷在分子筛膜缺陷孔道处水解法产生无定形SiO2来修补MFI分子筛膜的缺陷孔道。论文分别选用四乙氧基硅烷(TEOS)，四甲氧基硅烷(TMOS)，以及二甲基二甲氧基硅烷(DMDS)作为修饰源，通过检测修饰前后分子筛膜对PX/OX的分离性能来监测修补效果。结果显示，有机硅烷在晶间孔道内的水解可以明显提高MFI分子筛膜的PX/OX分离性能，其修饰效果与修饰源物化性质密切相关。与TEOS和TMOS相比，DMDS更适用于修饰分子筛膜晶间孔道。经过DMDS修饰后的分子筛膜对PX/OX的分离因子从2.3增加到10.8，而PX的渗透性只降低约12.6％。　　第三，以甲基二乙氧基硅烷(MDES)为修饰源，采用修饰源在线催化裂解沉积方法调变MFI分子筛膜的孔道尺寸，并用于H2/CO2的分离。以分子筛颗粒为研究对象，采用能谱(MS)、程序升温脱附(TPD)等表征手段研究了修饰源在分子筛孔道内裂解行为。研究显示，修饰源的裂解产物与沉积温度和酸性位密切相关，提高操作温度和增加分子筛酸性位均有助于MDES在分子筛孔道内催化裂解沉积，从而有效减小分子筛孔道尺寸。基于该研究结果，论文采用H+离子交换方法对α-Al2O3支撑的MFI分子筛膜进行了离子交换处理，以提高分子筛膜层中酸性位，并用于膜孔道的在线化学气相沉积修饰。研究结果显示，修饰后，H+离子交换后的分子筛膜比初始分子筛膜展示出更高的H2选择性。该膜在500℃时对H2/CO2的分离因子达到42.6，氢气渗透性为2.82×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1。　　最后，论文制备了高质量的中空纤维MFI分子筛膜，并首次采用在线催化裂解沉积法调变中空纤维MFI分子筛膜孔道，研究了空气预处理对修饰源催化沉积效果的影响。研究结果显示，所制备的中空纤维MFI分子筛膜用于PX/OX分离，在150℃时，PX/OX分离因子达21.3，PX渗透性为5.0×10-9 mol·m-2·s-1·Pa-1。在500℃下，对MFI分子筛膜进行空气活化预处理，能够促进修饰源在分子筛膜孔道内裂解沉积，从而有效提高分子筛膜的H2分离选择性。经过多次空气活化和催化裂解沉积修饰后，中空纤维MFI分子筛膜对H2/CO2的分离因子达到45.6，H2渗透性为1.0×10-8 mol·m-L s-1·Pa-1。所制备的氢分离分子筛膜在含有H2O或H2S气氛中，保持良好的热化学稳定性。该类膜材料的研制为水汽变换膜反应器的构造提供了新途径。