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汞具有持久性、易迁移性和高度生物富集性等特点,是一种全球性污染物,其污染控制技术已成为全球关注的热点,而煤的燃烧是其最主要的人为排放源之一,因此燃煤汞排放控制刻不容缓。其中单质汞具有较高的挥发性与较低的水溶性,是最难控制的汞形态。活性炭吸附剂具有很好的汞吸附性能,但活性炭喷入技术运行费用昂贵,成为其推广应用的瓶颈。寻找高效廉价的单质汞吸附剂对汞排放控制十分必要。
本论文基于粉煤灰吸附剂的研究进展和燃煤烟气中汞排放的特点,选取三种不同来源的粉煤灰,在自行搭建的固定床实验台上考察其汞吸附性能,采用X射线荧光光谱仪、X射线光电子能谱仪等手段对粉煤灰进行表征,探讨了物化性质对汞吸附性能的影响。在此基础上,采用Cl、Fe、Cu盐对粉煤灰进行改性,考察改性粉煤灰的汞吸附性能,及O2、SO2共存气体对吸附性能的影响,获得如下成果:
(1)筛选了用于燃煤烟气中单质汞脱除的粉煤灰吸附剂,阐明了粉煤灰脱汞性能的影响因素。粉煤灰原灰对汞的吸附包括物理吸附和化学吸附过程;粉煤灰中未燃尽碳是影响粉煤灰汞吸附性能的重要因素之一,其中粉煤灰表面C元素与Ti、Si等元素(M)相互作用形成的“C-M”化学键能够促进单质汞的氧化,同时粉煤灰中含有的无机化合物Fe2O3等对吸附性能有一定的影响;另外,增大粉煤灰样品的比表面积和减小样品孔径,及选择适中的颗粒粒径均有利于提高样品的汞吸附性能;
(2)分析了反应气氛对汞吸附性能的影响。模拟烟气中O2能够促进原灰对汞的吸附,而SO2在反应初期与Hg0形成竞争吸附不利于汞的脱除,但到反应后期,SO2能促进汞氧化反应的进行从而有助于汞的吸附。
(3)开发了系列改性粉煤灰吸附剂,提高其汞吸附性能。FeCl3、CuCl2、CuBr2改性粉煤灰均有较好的汞吸附性能,主要是因为它们能够与Hg0发生化学反应从而增强了化学吸附,模拟烟气中O2的存在能够促进改性粉煤灰的汞吸附性能,而SO2具有竞争吸附和促进化学吸附的双重作用。
本论文的研究工作为粉煤灰改性利用提供了实验依据,为低成本燃煤烟气汞吸附剂的开发提供了技术储备。