高效PtSn双金属催化剂的制备及其催化性能研究

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiongmao_yang
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苯胺化合物是制备药物、聚合物、除草剂及其他精细化学品的中间体。常规的硝基苯加氢得到苯胺很容易,但含有其他还原基团存在(如乙烯基)的硝基苯化合物的选择性加氢很难实现,因此这也成为了近年来研究的热点。Pt金属间化合物是特殊合金,具有原子有序和热力学稳定的结构,可控制反应物和中间体的吸附能和几何形状,从而改变催化途径。常见的合成Pt金属间化合物的方法有:1.纳米粒子分散无机前驱体法。2.助金属修饰热还原的方法。这两种方法都可以得到金属间化合物。Sn作为主族元素,没有d带空穴,不具有加氢催化活性,与Pt形成金属间化合物时只对Pt有很好的的分散而不会影响有机物加氢。本文采用超声辅助浸渍还原的方法合成了PtSn双金属催化剂并用于4-硝基苯乙烯加氢。本文选择了对4-硝基苯乙烯加氢作为探针反应,分别设计了不同条件下制备的催化剂。着重研究多相催化体系中金属-载体强相互作用(SMSI)影响催化剂选择性的原因,多相催化体系中载体一电子效应一几何效应一活性之间依存关系;金属间化合物对活性金属选择性的影响以及对底物吸附行为的影响等关键科学问题,阐述了加氢反应的催化机理和选择性、活性控制机制。主要研究内容及创新性的研究结果如下:1.同时利用金属载体的相互作用力与金属间化合物的合成策略,合成PtSn的金属间化合物。2.研究了不同载体类型、活性金属的负载量、助剂金属的占比、催化剂的还原温度、不同催化剂的还原方式制备下的催化剂的形貌和分散状态以及活性金属和载体的相互作用,活性金属间的相互作用,同时对催化剂进行了活性测试,得到了一系列规律。
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