高放废液人造岩石将放射性核素禁锢于矿相晶格位置所形成的固溶体具有致密度高、核素浸出率低、稳定性好等优点,是高放废液的较佳处理方式。各国在人造岩石固化处理高放废液技术方面投入了大量的科研力量。当前大量的研究工作主要集中在长寿命锕系核素固溶能力、固化体化学稳定性及抗辐照稳定性等方面,较少研究涉及放射性裂片核素及其衰变子体对固化体性能影响。由于放射性裂片核素的衰变子体在价态、离子半径等方面同母体通常存在较大差异,这必将导致人造岩石固化体在结构及其稳定性等方面的改变。因此,在评估高放废液人造岩石固化长期安全性时,除应关注长寿命核素对固化体稳定性影响,还需关注裂片核素及其衰变子体对固化体结构及稳定性影响。本论文实验抓住裂片核素¹³⁷Cs在自然界中存在稳定同位素的有利条件,以碱硬锰矿为寄主相,制备Cs/Ba不同比例的固化体。模拟研究了¹³⁷Cs及其衰变子体137Ba共同作用下时Ba_xCs_yTi₈O₁₆系列固化体的结构演变规律。利用XRD、SEM等分析测试方法对固化体的物相、结构、微观形貌等进行了研究。采用密度泛函理论,研究了Cs取代Ba后固化体结构体系的变化规律。主要得出了以下结论:（1）以CsNO₃、Ba（NO₃）₂、Ti₂O₃、TiO₂为原料,通过对配方设计的探讨,最终利用高温固相法在1250℃,5%H₂/Ar气氛中烧结3h后,成功制备出高相纯的Ba_xCs_yTi₈O₁₆系列固化体。（2）Ba_xCs_yTi₈O₁₆系列固化体的结晶度约为80%左右,晶粒尺寸在600nm左右;精修结果表明固化体矿相任保持四方相,且晶胞参数随着Cs掺杂浓度的增加都成增加的趋势,晶胞体积V受晶胞参数a的影响较大;固化体晶粒发育较为良好、晶界清晰,随着Cs浓度增加,样品晶粒形状由六边形结构逐渐转变为柱状结构;其致密性较好,相对密度均大于80%。（3）在碱硬锰矿的Ba_1.05-xCs_xTi₈O₁₆体系中,Cs取代Ba后体系的费米能级进入导带区,态密度总体具有变小的趋势。随着Cs浓度的增加,体系形成能增大,晶胞体积增大,但体系任保持四方结构,体系具有较好的结构稳定性。