能源作为社会经济蓬勃发展的基础,同时也是人类文明繁荣兴盛的根基,人类社会正在面临传统化石燃料即将枯竭的能源危机与环境污染严重的两大难题,开发可再生清洁能源是解决这两大难题的突破口。氢能作为一种来源广、可再生、热值高、零排放的绿色能源被寄予厚望,甚至被认为有望重塑过度依赖不可再生化石燃料的现有能源结构。在当前工业制氢方法中,电解水技术是规模化生产高纯度氢气的理想途径,是未来低碳经济“绿氢”生产的首选路线。电解水制氢技术的核心是电催化析氢材料的革新,寻求与开发高活性、高寿命的析氢催化剂是目前水裂解制氢领域研究的重点。析氢催化材料的性能高度依赖于催化位点结构的活性、催化位点的数量以及其稳定性。当今,金属单原子材料作为一种新兴的电催化剂,其金属原子与载体形成独特的配位结构而呈现均匀分散的催化活性中心,从而具有较大的原子利用率,受到广大研究学者的关注。在本文中,我们以纳米碳为载体,通过调控纳米碳的微观结构、造孔剂的分散度以及镍单原子的配位环境,构筑析氢性能优异的碳载镍单原子电催化材料,主要研究内容如下:（1）通过一步水热法制备出NiAl-LDH前驱体粉末,再将其与双氰胺混合经高温煅烧生成Ni/Ni-Nx/AlN-CNT 1,然后对其进行碱处理及热处理生成镍单原子镶嵌的多孔碳纳米管电催化剂（命名为Ni/Ni-Nx-CNT 1）。研究结果表明,由于LDH材料的结构限域作用,原位生成的AlN不仅能够促进高分散镍单原子的形成,而且可以作为造孔剂使材料的微孔结构增多,从而使镍单原子在碳管基底上充分暴露,增大其电催化镍活性位点的数量,提高电催化析氢性能。该催化剂Ni/Ni-Nx-CNT 1在碱性条件下驱动10 mA cm-2仅需177 mV过电势,性能优异于对比样品Ni/C 1（236 mV）,并且至少稳定工作160 h。（2）通过简单的高温煅烧-碱处理-热处理方法成功制备出镍单原子锚定的大比表面积的碳纳米管电催化材料（命名为Ni/Ni-Nx-CNT 2）。通过调节前驱体的比例用于调控AlN的分散度,在后期的碱处理造孔过程中使微孔及介孔结构同时增多,从而使材料具有较大比表面积（312 m2 g-1）,远高于对比样品Ni/C 2（131 m2 g-1）。电催化性能研究表明,Ni/Ni-Nx-CNT 2在碱性条件下产生10 mA cm-2电流密度的过电势为159 mV,性能远优异于对比样品Ni/C 2（292 mV）,并且能够稳定工作50 h。（3）通过一步热解磷化-碱处理-热处理的方法制备出一种新颖的氮/磷双配位镍单原子修饰的纳米碳电催化材料（命名为Ni/Ni-Nx-CNTP300）。实验结果表明,磷的引入可以优化镍活性中心的几何结构与电子结构,使电子更多地聚集在Ni-N位点上,从而提高单原子镍活性位点的本征析氢性能。在碱性条件下,Ni/Ni-Nx-CNTP300仅需110 mV过电势就可以达到10 mA cm-2的电流密度,性能远优异于对比样品Ni/Ni-Nx-CNT 2（159 mV）,并且具有优异的电催化稳定性。