【摘 要】
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掺杂镧系元素的上转换纳米粒子可通过非线性过程实现反斯托克斯发射,可以将近红外区域的低能量激发光子转换为可见或紫外区域中的高能量发射光子。在过去的研究中掺杂镧系元素的上转换发光材料受到大量关注,但是由于其能级较窄,发光效率较低及光热转换能力不够强等缺点,限制了其实际应用。因此,本论文设计合成了镧系掺杂的上转换核壳材料和多功能复合材料并对其在光热治疗、生物检测及分子逻辑门等方面的应用进行了探索。具体研
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掺杂镧系元素的上转换纳米粒子可通过非线性过程实现反斯托克斯发射,可以将近红外区域的低能量激发光子转换为可见或紫外区域中的高能量发射光子。在过去的研究中掺杂镧系元素的上转换发光材料受到大量关注,但是由于其能级较窄,发光效率较低及光热转换能力不够强等缺点,限制了其实际应用。因此,本论文设计合成了镧系掺杂的上转换核壳材料和多功能复合材料并对其在光热治疗、生物检测及分子逻辑门等方面的应用进行了探索。具体研究成果如下:（1）通过共沉淀法合成了Sm2O3颗粒和Au/Sm2O3复合材料,观察到了两种材料在红外光激发下的上转换宽带发射,并将其发光机理归结为电子-空穴复合。Au棒的等离子体共振吸收不仅有利于宽带发射的形成,而且有利于Au/Sm2O3复合材料的光热转换效率的提高。在功率密度分别为11.5和29.0 m W/mm~2的近红外激光照射下,Au/Sm2O3复合材料与Sm2O3颗粒相比,温度分别提高了5.5 K和19.6 K。（2）采用高温热解法制备NaYF4:Tm3+,Yb3+@NaYF4:Sm3+,Yb3+核壳结构纳米颗粒,研究了其温度传感性能和不同条件下的光热转换性能。研究结果表明该纳米粒子具有较好的温度传感特性,相对灵敏度SR在416 K时达到最大值8.22×10-3。外壳层NaYF4:Sm3+,Yb3+的包覆有利于粒子光热转换性能的提高,核壳结构相比于裸核结构在激发功率密度为17.68 m W时,温度提高了24.02 K。（3）设计合成了NaYF4:Yb3+,Er3+@NaYF4@m Si O2-Ru纳米复合体,该复合材料由稀土上转换核壳纳米粒子包覆介孔二氧化硅并负载氧敏感发光钌配合物。该材料在980nm/455nm激光共同激发下同时具有上/下转换双模式发光,并可实现细胞内温度和氧含量的同时探测和双模式细胞成像。（4）构建了依赖于NaYF4:Tm3+,Yb3+纳米粒子对罗丹明功能化聚乙烯亚胺（RFP）的能量传递以及RFP对不同离子的识别的分子逻辑运算。该系统以离子作为输入,上转换发光光谱作为输出,实现了单输入逻辑门（YES,NOT）、双输入逻辑门（AND,OR,NOR,INHIBIT）和多输入复杂逻辑门（INHIBIT+OR）等布尔逻辑门运算。
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