【摘 要】
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锂离子电池已经占领了便携式电子产品市场,如手机、笔记本电脑和数码相机等,同时也被认为是电动汽车和固定能源储存的首选电源。负极材料在锂离子电池中有着十分重要的作用。硅具有超高的理论比容量(4200 m A h g-1),合适的工作电位（～0.4 V vs.Li+/Li）,在安全性和能量密度方面优于商用石墨,这些优势加上其成熟的加工工艺,使其优于大多数其他负极材料,用于高性价比和高能量的锂离子电池。然
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锂离子电池已经占领了便携式电子产品市场,如手机、笔记本电脑和数码相机等,同时也被认为是电动汽车和固定能源储存的首选电源。负极材料在锂离子电池中有着十分重要的作用。硅具有超高的理论比容量(4200 m A h g-1),合适的工作电位（～0.4 V vs.Li+/Li）,在安全性和能量密度方面优于商用石墨,这些优势加上其成熟的加工工艺,使其优于大多数其他负极材料,用于高性价比和高能量的锂离子电池。然而,硅的商业应用一直受到导电性差和脱嵌锂过程中体积变化大的阻碍。体积的巨大变化引起了高的内应力,使得电极粉化,生成不稳定的固体电解质膜（SEI膜）。因此,有效增强导电性与维持电极结构稳定是提高硅基负极材料电化学性能的关键。本文通过制备不用的硅碳复合材料来增强其导电性并缓解体积膨胀。本论文主要开展了以下实验:（1）为改善碳包覆方法,设计一定的结构来提高整体材料的电化学性能,通过水热法制备了S/N共掺杂石墨烯纳米带包覆Si纳米颗粒（SN-GNRs/Si）复合材料。以硫脲为还原剂和掺杂剂,制备S/N共掺杂石墨烯纳米带,通过静电吸附将Si纳米颗粒紧密包裹在SN-GNRs中。包覆Si纳米颗粒的独特结构和S/N共掺杂GNR三维网络的协同效应可以缓解Si的体积膨胀效应,增加Li+的活性位点,促进Li+与电子的传输。实验结果表明,SN-GNRs/Si在0.5 A g-1的电流密度下循环100圈,可逆比容量可达1137.8 m A h g-1,表现出优异的电化学性能。（2）为进一步提高材料的循环稳定性,完善材料改性方法,采用原位生长的方法设计并合成MOF衍生碳包覆Si纳米颗粒限制于石墨烯（Si/C@G）的复合材料,该结构中MOF衍生碳分布在还原氧化石墨烯表面,衍生多孔碳可以吸纳电解液,能够提供良好的锂离子扩散通道,缓解体积膨胀。石墨烯对Si/C的包覆进一步缓解了电极材料的体积膨胀和导电性差的问题。实验结果表明,Si/C@G可以表现出优异的循环和倍率性能,在1.0 A g-1的恒电流密度下循环500次后可获得～677.2 m A h g-1的可逆比容量,库仑效率可达99.84%,表现出了较好的循环稳定性。（3）为降低材料的生产成本,简化制备方法,采用碳化后再机械混合的方法制备多孔碳包覆Si纳米颗粒复合石墨（Si/C/Gr）的复合材料。碳化得到的碳层均匀地涂覆在Si颗粒表面,能有效防止电解液渗透,起到机械框架的作用,限制硅体积的变化,然后复合石墨,使Si/C颗粒均匀分散在石墨基体中,并增强材料的结构稳定性,从而改善硅基材料的电化学性能。结果表明,Si/C/Gr可以表现出优异的循环性能,且在1000圈长循环后,容量仍能保持在415.2 m A h g-1,高于石墨的理论比容量(372 m A h g-1)。图45幅,表5个,参考文献113篇
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