生物炭胶体与典型污染物在沸石上的共吸附行为及机制

来源 :西北农林科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kk345
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
生物炭由于其原料廉价,性质优良等优点被广泛用于环境修复领域。生物炭以及生物炭基复合材料在污染物吸附领域表现出巨大的潜力。但是,在物理和化学作用下,环境中的生物炭质会被逐渐风化分解为粒径更小,迁移性更强,化学反应更高的生物炭胶体颗粒(Colloidal Biochar,CBC),这些胶体颗粒可以作为活性载体吸附环境中的污染物并协同污染物共迁移,从而对环境造成二次污染。CBC还可以通过孔填充等作用吸附在环境中的多孔介质表面,会为多孔介质提供新的官能团以及更多无机盐成分,从而改变多孔介质的理化性质,这又间接影响了多孔介质对环境污染物的吸附行为。因此,研究共存的CBC和污染物在多孔介质上的相互作用对预测和评估环境中CBC和污染物的环境行为特征以及生物有效性具有重要意义。本研究以镉、磷和氨氮为典型污染物,以CBC为环境中共存的典型胶体颗粒,以沸石模拟环境介质。在探究单一污染物(镉、磷和氨氮)在沸石表面吸附特征的基础上,研究了复合体系中共存CBC与镉、磷和氨氮在沸石表面的吸附行为及相互作用。通过对比单一及复合条件下平衡吸附实验结果及吸附前后的沸石表面特性的变化,对共存体系中Zeo-CBC-Cd2+/Zeo-CBC-PO43-/Zeo-CBC-NH4+三者之间的相互作用机制进行了研究,目的在于揭示生物炭胶体颗粒和共存的典型污染物在沸石表面的共吸附行为、相互作用机制,为揭示生物炭胶体颗粒进入到环境后的环境归宿提供理论依据。本文研究取得的主要结果如下:(1)通过球磨法成功制备CBC,与原始生物炭相比,CBC中的C含量降低,O和灰分含量增加,即生物炭胶体具有更高的反应活性,其协同污染物共迁移的能力增强。随着粒径的减小,CBC表面被引入更多的含氧官能团,脂肪链数量减少,芳香环的共轭程度减弱。高温下热解的生物炭在球磨过程中易操作性更强,得到的CBC粒径更小。(2)复合体系中Cd2+对CBC在沸石表面的吸附体现为促进作用,CBC对Cd2+在沸石表面的吸附体现为抑制作用。随着温度、溶液p H的升高,CBC对Cd2+的吸附抑制作用会逐渐减弱。等温吸附实验证明,单一及复合体系下沸石对Cd2+对CBC的吸附均符合Sips模型,这表明非均相的单层吸附主导了吸附过程。在Cd2++CBC复合体系中,沸石对CBC的理论最大吸附量(qm S)增大35.14%,沸石对Cd2+的qm S减小15.10%,在复合体系中沸石对Cd2+的吸附能力在高温弱酸性环境中更强。表征实验证明,CBC可以通过孔填充和氢键作用被沸石吸附,吸附到沸石表面的CBC会增加沸石的含氧官能团和无机盐含量。Cd2+可以通过静电引力被沸石吸附。一方面,复合体系中的CBC与Cd2+会竞争沸石表面的O-H吸附位点,另一方面,吸附到沸石表面的CBC会增强沸石的空间位阻能,从而导致复合体系中Cd2+吸附量的降低。CBC与Cd2+之间的桥连作用,使沸石在复合体系中对CBC的吸附能力增强。(3)PO43-和CBC在沸石上的共吸附呈现出相互拮抗的结果,即在共存PO43-和CBC体系中,PO43-和CBC的迁移能力均增强。等温吸附实验证明,Sips模型对PO43-和CBC在沸石上的吸附拟合最佳,与单一体系相比,复合体系中沸石对PO43-和CBC的qm S分别减小38.25%和1.12%,沸石表面复杂化程度增加。在高温弱碱性环境下更有利于复合体系中沸石对CBC的吸附,在低温弱酸性/中性环境下更有利于复合体系下沸石对PO43-的吸附。表征实验证明,单一体系中PO43-可以通过配体交换和配位作用与沸石表面结合。PO43-和CBC复合体系中,CBC会促进PO43-在沸石表面形成Mg HPO4·3H2O沉淀,两者通过PO43--CBC的形式一同吸附在沸石表面,因此复合体系中沸石表面的复杂化程度增加。一方面,PO43-主要通过增加溶液中的静电斥力来抑制沸石表面对CBC的吸附;另一方面,CBC可以阻碍PO43-与沸石表面O-H的配位交换作用,从而导致PO43-在沸石表面吸附量的减少。(4)NH4+和CBC在沸石表面的吸附行为均表现为相互拮抗,中温且弱酸环境下更有利于沸石对复合体系中CBC的吸附。等温吸附线均呈“S”型,在复合体系中,沸石对NH4+和CBC的qm S分别减小了13.47%和27.11%。复合体系中,NH4+可以通过静电引力和离子交换作用与沸石结合。吸附在沸石表面的CBC会增强沸石的空间位阻能,不利于NH4+在沸石表面的吸附。而CBC在沸石表面吸附量的减小是由于NH4+会阻碍CBC在沸石上的孔填充作用。综上所述,固体表面的孔隙度、表面电荷和表面官能团种类,水溶性污染物的电荷种类和价态,生物炭胶体颗粒的性质以及不同的环境条件(温度、p H、离子强度)共同决定了CBC与污染物复合体系中污染物和CBC在沸石表面的共吸附行为。
其他文献
黄土高原是我国水土流失最严重区域,经过退耕还林(草)工程的实施,有效地改善了这一现象,同时也对当地的生态环境产生了强烈的影响。黄土高原地区土壤水分是限制植被生长的重要因子,不同植被对于土壤水分的消耗利用能力不同。研究黄土高原水蚀风蚀交错区不同配置小区土壤水分的变化规律,对合理安排恢复植被的配置方式及对土壤水分的有效利用具有一定的参考依据。本文以陕西北部神木市六道沟小流域为试验区,探究不同配置模式对
学位
本研究通过在我国不同的代表性大豆产区开展根瘤菌接种剂的应用研究,结合主栽品种和土壤考察供试菌株的匹配性及增产效应,从而明确适应当地土壤、品种的优良大豆根瘤菌接种剂和接种方式,为根瘤菌的推广应用提供技术支持和依据。选取11株优良的大豆根瘤菌供试菌株,分别用湖北、河北土壤进行盆栽匹配实验,分别接种中黄13﹑冀豆17。结果发现NW5-3﹑USDA110等慢生根瘤菌,HN01﹑HH103等快生根瘤菌具有良
学位
近年来,大部分城镇污水处理厂经过扩容提标改造,污水处理能力显著提升,但依然无法完全消解经济、人口以及城镇化发展带来的水处理压力,使得江河湖库等排污内河承受着巨大的污染负荷。其中,氮、磷随污水富集使得水体富营养化问题突出。同时,部分水体受工业排污废水的冲击,重金属污染也十分严重,对环境水生态以及人体健康造成较大的威胁。因此,迫切需要寻求一种高效经济的水处理技术来缓解这一污染压力。人工湿地生态水处理技
学位
砒砂岩地区生态环境脆弱、土壤侵蚀十分严重,每年有大量泥沙输入黄河,其土壤侵蚀治理问题长期以来是我国面临的主要难题之一。众多学者在砒砂岩区生态修复以及水土流失等方面开展了大量工作,显著改善了该区的生态环境,但目前砒砂岩地区水土流失的状况仍然非常严峻,人工林逐渐退化,物种更新困难,治理质量依旧需要提升。鄂尔多斯市砒砂岩区生态退化严重,因此,本研究从砒砂岩地区植被恢复重建、生态建设和治理开发的需求出发,
学位
多环芳香化合物(Polycyclic aromatic compounds,PACs)是土壤中常见的一类污染物,由于PACs的致畸、致癌、致突变作用,PACs的污染严重威胁着土壤生态系统的稳定性。为实现PACs污染土壤的安全利用,化学修复技术已成为土壤中PACs去除的常用手段。其中,基于活性氧(Reactive oxygenspecies,ROS)的高级氧化技术,可以实现PACs污染土壤的安全高效
学位
我国农田氮素养分流失量大,面源污染严重,对此环境友好和资源节约型的新型肥料越来越受到重视。现代农业生产中最常见的缓释肥是包膜肥料,但包膜材料不易降解,连年施用将对土壤造成污染。现在迫切需要一种环境友好型的肥料。为此本研究以廉价的葡萄糖为原料通过水热法合成碳球(CSs),以其作为肥料载体,然后利用直接掺混法、水溶浸泡吸附法、水热法和共热解法制备新型的炭基缓释氮肥,直接掺混、水溶浸泡吸附和水热法合成的
学位
水资源对于保障社会可持续发展十分重要。土地利用是影响区域水文水质过程的原因之一,它能够改变区域植被的种类、各类景观格局的特征以及流域水循环过程。但是,土地利用通过植被类型和景观格局影响区域水质的机制还有待深入研究。因此,本文以青藏高原黄河上游的重要水源涵养区和典型农业密集区——青海省的河湟谷地作为研究区域,分析河湟谷地湟源县、互助土族自治县和民和回族土族自治县内河流平水期和丰水期的水质状况。基于实
学位
生物有机肥作为环境友好型肥料,兼具有机肥和菌肥的肥料效应,可增进土壤肥力、促进作物生长、提高作物产量和改善农产品品质,在可持续农业发展中至关重要。然而目前大多数生物有机肥的生产采用将具有特定功能的微生物与有机肥直接混合即为生物有机肥的简单工艺,造成了生物有机肥有效活菌数低和功能不稳定等问题。针对上述问题,本研究从微生物生长繁殖规律和代谢产物累积特点角度出发,以本实验室保存的生防枯草芽孢杆菌CY1为
学位
传染病防控应急措施实施和开展过程中,根据黑龙江省最新指挥要求和规范,从科学角度出发,利用医疗机构分级、分类组建2所定点医院和2所后备收治医院。按照“集中患者、集中资源、集中专家、集中收治”的治疗原则,以便高效地做好传染病收治工作。黑龙江中医药大学附属第二医院哈南分院成为后备医院,以黑龙江省“小汤山”医院模式进行院感建设,于2020年2月15日完成设计、设备资产、技术改造、消毒、检验、后勤保障等。对
期刊
培养新疆高校学生中华民族共同体意识,对于维护新疆的社会稳定,推动民族团结事业的发展、维护祖国的统一具有重要意义。大学语文课程是提高学生语言能力和文化素养的关键课程,也是增强大学生文化认同的主阵地,更是铸牢学生中华民族共同体意识的主要渠道。以新疆工程学院为例,根据现阶段复杂学情,从大学语文的课程设置覆盖、开展针对性分类教学、明确教学目标、划分教学内容模块四个方面来阐述改革思路,希望能有效推进高校大学
期刊