【摘 要】
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可充/放电的二次电池对于改善化石能源造成的污染发挥着很大的作用,但是锂离子电池的能量密度逐渐难以满足现实的产业需求。由于锂硫电池超高的体积容量密度和长时间的循环稳定性,使得它成为了下一代储能设备最有潜力的发展方向。但是由于硫本身是绝缘体不导电,充/放电过程中电极体积变化较大以及其著名的“穿梭效应”急剧地加大了其研发和实际应用的难度。硒元素作为硫的同主组元素,当它作为电极材料时同样拥有很可观的体积容
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可充/放电的二次电池对于改善化石能源造成的污染发挥着很大的作用,但是锂离子电池的能量密度逐渐难以满足现实的产业需求。由于锂硫电池超高的体积容量密度和长时间的循环稳定性,使得它成为了下一代储能设备最有潜力的发展方向。但是由于硫本身是绝缘体不导电,充/放电过程中电极体积变化较大以及其著名的“穿梭效应”急剧地加大了其研发和实际应用的难度。硒元素作为硫的同主组元素,当它作为电极材料时同样拥有很可观的体积容量密度,而且其导电性相较于硫有了质的提升,这些都预示着锂硒电池的优越性能。然而,硒电极材料同样有中间产物的不可逆溶解、循环过程中体积变化较大和电极粉化等缺陷。因此,本文通过牺牲前驱体法、蚀孔法以及氮、硫原子的掺杂等策略来构建和改善多孔碳支撑框架,负载硒后作为正极材料,进而提升锂硒电池的循环稳定性和速率能力。本文的主要工作如下:MnO2作为一种制备方法简单的金属氧化物,拥有很稳定的微观形貌,且高温下结构保持良好,但是其很容易溶于盐酸溶液,因此其很适合作为造孔材料。在本实验中,以聚乙烯吡咯烷酮为碳源,水热法合成的棒状Mn O2混匀混合后为前驱体,经过高温烧结和酸洗造孔构建了多孔碳支撑材料。通过调节Mn O2造孔材料与碳源的质量比来控制多孔碳材料的孔隙分布,最终挑选出孔隙分布最合理、结构最稳定的碳支撑材料负载硒后构建复合电极材料,然后经过对电极材料的表征与电化学测试,表明丰富的孔隙结构可以将硒有效地负载到支撑材料内部,而且可以进一步提高电极材料的导电性,从而增强了电池的储能能力。在前驱体牺牲法制备多孔碳的启发下,我们又设计了一种蚀孔法制备多孔碳,将水热法合成的金属螯合物酒石酸锰碳化后,采用酸蚀法去除碳材料中的MnO2,合成了具有丰富孔隙结构的多孔碳支撑材料,然后通过水热、热处理在多孔碳表面进行可控的单、双原子掺杂以加强对硒正极材料及其充/放电中间产物的固定作用。结果显示,在多孔碳对硒的物理限制和掺杂原子的化学吸附的协同作用下,该复合电极的放电比容量相较于纯硒正极有了很大的提升。此外,我们还发现与氮原子的单掺杂相比,由于硫原子挤占了氮原子的位置,导致氮硫双掺杂复合电极的导电性和储能能力都有所下降,说明硒电极材料与氮原子间的化学作用力更强。总之,本文通过牺牲前驱体法、蚀孔法以及氮、硫原子对多孔碳材料的掺杂,构建和修饰硒电极的碳支撑材料,为锂硒电池正极材料的改性研究提供了有效的方法。
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