二氧化碳加氢合成甲醇铜基催化剂的制备及性能评价

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甲醇是一种重要的有机化工原料,是碳一化工的基础,同时又是一种很好的有机溶剂和液体燃料,也是最有希望代替汽油的动力燃料。利用CO2 + H2合成甲醇不仅能够使二氧化碳得到有效合理的利用,缓和二氧化碳温室气体对环境的威胁,而且也对日益严重的能源危机的解决具有重要意义。用共沉淀法制备了A12O3负载量为10 %,不同Cu/Zn摩尔比例的Cu/ZnO/A12O3与Cu/ZnO/ZrO2体系催化剂,根据CO2+H2合成甲醇的特点,将纳米技术与催化剂相结合,制备了碳包覆Cu基纳米催化剂。用BET、TPR、XRD等多种现代化分析手段对催化剂的结构和表面性质进行了表征,并考察了不同的Cu/Zn摩尔比例及不同的反应温度、反应压力等对催化剂的CO2 + H2合成甲醇反应活性和选择性的影响。研究表明(1)在相同的反应条件下,对于Cu/ZnO/A12O3催化体系,当Cu/Zn摩尔比为4.5/4.5时,反应活性最高,甲醇的单程选择性为43.51 %,甲醇单程收率达到7.21 %; Cu/ZnO/ZrO2催化体系,当Cu/Zn摩尔比为5/4时,反应活性最高,甲醇的单程选择性为47.29 %,时空产率达到8.51 %;所制备的碳包覆Cu-Zn纳米金属催化剂,当Cu/Zn摩尔比为1.25/1时,反应活性最高,二氧化碳单程转化率为4.03 %、甲醇选择性为38.81 %和甲醇时空产率为1.56 %;(2)碳包覆Cu-Zn催化体系的CO2加氢合成甲醇的活性<Cu-Zn/Al催化体系<Cu-Zn/Zr催化体系。
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