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将CH4和CO2温室气体通过重整反应制合成气,不但可以缓解能源危机与温室效应,提高能源利用效率,而且产物合成气H2/CO比约为1,可以生产高附加值的化学产品,故具有环保,经济等多重意义,受到国内外众多学者的广泛研究。Ni基催化剂因成本低、活性高等优点常应用于甲烷二氧化碳重整反应中,但因易高温烧结和积炭而失活等缺点限制了其工业应用。为了提高催化剂的稳定性和抗积炭性能,因此本文从制备方法、助剂负载量、制备条件方面展开研究,以期合成高活性与抗积炭的镍基催化剂,并采用催化性能较好的Fe-Ni双金属催化剂,考察了反应温度、气体空速、不同反应原料气配比对甲烷重整反应性能的影响。基于Ni-Mg-Al水滑石具有碱性强、活性组分分散性好等优点,Fe2O3具有良好的氧化还原性能等特点,以Ni-Mg-Al水滑石为前驱体,Fe为助剂,通过不同浸渍方法重构制备Fe-Ni/LDO催化剂,并在反应气氛中存在少量氧气的条件下进行CH4-CO2重整性能评价。结果表明,微波辅助浸渍法制备的催化剂表现出较好的性能。采用微波辅助浸渍法制备一系列具有不同Fe含量的Fe-Ni/LDO复合金属催化剂,并应用于甲烷二氧化碳重整反应,考察了Fe负载量、微波浸渍温度、加热功率对催化剂结构组成与性能的影响。表征结果表明,在Fe-Ni/LDO复合催化剂中Fe成功地掺入到水滑石层板结构中,并通过焙烧还原等制备了Ni-Fe合金,增强了活性组分与载体的相互作用并降低了Ni的晶粒尺寸。在750 oC,空速为48,000 mL·h-1·g-1cat,CH4/CO2/O2/N2=1/1/0.1/1.9的条件下对复合催化剂进行甲烷二氧化碳重整反应。与Ni/LDO催化剂相比,Fe-Ni/LDO活性与稳定性均得到提高,表现出良好的抗积炭性能。当Fe负载量为1 wt.%,微波浸渍温度为60 oC,微波加热功率为800 W时,制备的复合催化剂具有最好的催化剂活性,在80 h稳定性测试实验中,CH4和CO2转化率保持在73%,催化剂积炭量最少。反应温度和空速对甲烷二氧化碳重整反应具有一定的影响,高温有利于反应向正方向进行,提高CH4和CO2转化率。而随着空速的增加,催化活性不断降低。在750 oC,空速为48,000 mL·h-1·g-1cat的条件下进一步考察氧气含量对催化剂性能的影响。在CH4-CO2重整反应中引入氧气(甲烷自热重整反应)可以有效的消除催化剂表面积炭,通过调节反应气体中CH4/O2的比例可以调整合成气H2/CO的比例。甲烷自热重整反应活性高于CH4-CO2反应,且随着氧气含量的增加,CH4转化率增加,CO2转化率降低。经过80 h反应,催化剂表面没有明显的积炭产生。