纳米铜基催化剂的构筑及其催化性能研究

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当前资源短缺问题日益严重,如何提高有限资源的利用率,成为广大研究者关注的热点,催化剂的高效合理化利用也变的更加重要。现在被广泛使用的催化剂主要为金、银、钯、铂等贵金属催化剂,但他们价格高昂储量有限,而铜基催化剂价格低廉、储量丰富、性能优异,被视为一种替代贵金属催化剂的理想催化剂。传统的均相铜基催化剂大多具有难回收、易团聚、易烧结、易氧化的缺点。本论文旨在获得一种高稳定性、高活性、易回收的新型铜基催化剂。本文中,首先以静电纺丝技术为基础,结合气相(液相)还原法和高温碳化技术制备了三种外部负载型铜基催化剂,并探究了其催化乌尔曼偶联反应的催化性能;还利用浸渍法、加氢还原法制备了4A分子筛载铜催化剂,并探究了其催化草酸二甲酯气相加氢制乙二醇反应的催化性能。具体研究内容如下:1.利用静电纺丝技术,结合浸渍法和气相还原法(加氢还原),制备了高分子纤维载铜催化剂(Cu/PNFs),进一步通过高温碳化技术,制备了碳纤维载铜催化剂(Cu/CNFs),通过傅立叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对乌尔曼偶联反应的催化性能,结果表明,在以乙腈为溶剂、碳酸铯为碱,82℃下进行乌尔曼偶联反应时,这两种催化剂均具有一定的催化活性,但催化剂催化性能还有待提高。2.结合之前的研究内容,改进催化剂还原方法,以液相还原法(硼氢化钠和水合肼)结合高温碳化技术,制备了碳纤维载铜催化剂(Cu/CNFs),通过傅立叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行了表征,并探明了其催化乌尔曼偶联反应的最优反应条件为:N,N-二甲基乙酰胺为溶剂,碳酸铯为碱,催化剂用量为0.09 g,140℃下反应24 h;还对乌尔曼偶联反应的底物进行了拓展,证实了此催化剂对乌尔曼偶联反应具有普适性;最后考察了此催化剂的循环使用性能,结果显示,此催化剂循环使用五次后仍具有一定的催化活性。3.以4A分子筛为载体,结合浸渍法和加氢还原法制备了4A分子筛载铜催化剂,通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行了表征,并探明了其催化草酸二甲酯气相加氢制乙二醇的最优反应条件为:在液时空速设定为0.1 h-1时,氢酯比为200,反应温度为220℃,反应压力为2.5 MPa,且在此条件下,催化剂可保持一定的催化稳定性。总之,将纳米铜负载到高分子纤维和碳纤维载体上,不仅提高了纳米铜的分散度、有效防止了纳米铜的团聚,还使催化剂易于回收,提高了催化剂的循环使用性能;将纳米铜负载到4A分子筛表面也克服了铜基催化剂易烧结、易氧化的缺点,提高了铜基催化剂的稳定性。这必将为新型纳米铜基催化剂的制备提供一种新的思路,为纳米铜基催化剂的工业化应用提供理论参考。
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