【摘 要】
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负载型金属催化剂以其优异的催化性能应用于化工过程、能源技术及环境领域。氧化物载体不仅可以用于分散和稳定活性金属组分,还可通过与活性金属之间的相互作用整体提高催化性能。影响负载型金属催化剂性能的因素有很多,例如金属负载量、金属尺寸大小以及载体的形貌等。为研究负载型金属催化剂的构效关系,本工作设计合成了Pt/Fe2O3、Cu/Fe3O4和Pt/La Fe O3三种负载型金属催化剂,并通过X-射线衍射（
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负载型金属催化剂以其优异的催化性能应用于化工过程、能源技术及环境领域。氧化物载体不仅可以用于分散和稳定活性金属组分,还可通过与活性金属之间的相互作用整体提高催化性能。影响负载型金属催化剂性能的因素有很多,例如金属负载量、金属尺寸大小以及载体的形貌等。为研究负载型金属催化剂的构效关系,本工作设计合成了Pt/Fe2O3、Cu/Fe3O4和Pt/La Fe O3三种负载型金属催化剂,并通过X-射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、高分辨透射电镜（HR-TEM）和球差扫描透射电子显微镜（AC-STEM）对所合成催化剂的形貌和结构进行了精细表征。采用氢气程序升温还原（H2-TPR）检测不同催化剂的还原性能,结合原位XRD和原位X射线光电子能谱（insitu-XPS）等原位表征手段对催化剂的表面活性位点进行研究。以CO氧化反应和丙酮加氢反应作为探针,考察催化剂的催化性能,并得出合理的构效关系。本论文相关研究结果如下:（1）利用原子层沉积法（ALD）和胶体法分别成功合成了负载型Pt单原子催化剂PtSA/Fe2O3和负载型Pt纳米颗粒催化剂PtNP/Fe2O3。通过XRD、TEM、HR-TEM和AC-STEM对催化剂形貌和物相组成进行了表征,结合H2-TPR研究发现,单原子Pt的存在大大促进了Fe2O3的还原。以CO氧化反应为探针,发现负载量相同时,PtSA/Fe2O3的催化活性要高于PtNP/Fe2O3,而且研究结果表明还原处理有利于提高催化剂的CO反应性能。此外,我们还研究了PtSA/Fe2O3在氧化还原气氛下的动态结构演变,发现Pt单原子在150℃H2条件下会团聚成Pt团簇,经过CO气氛后再分散为Pt单原子。（2）采用共沉淀法和表面活性剂辅助的沉淀法制备了一系列不同金属负载量和载体形貌的Cu/Fe3O4催化剂。通过原位XPS研究了不同催化剂的表面组成,并以丙酮加氢反应为探针,重点研究了Fe3O4作为可还原载体,形貌不同时对Cu的表面性质、活性位点和催化活性的影响,结合多种表征手段研究了Cu与载体Fe3O4之间的相互作用。（3）使用水热合成法制备了囊泡状La Fe O3,利用胶体沉积法在La Fe O3表面沉积了均匀的Pt纳米粒子。通过TEM、SEM、BET和XRD对所得Pt/La Fe O3进行了形貌和物相结构的表征。H2-TPR结果表明,Pt的加入可以使La Fe O3还原能力得到提高。以CO氧化反应为探针测得Pt的负载使La Fe O3的催化活性大大提高,0.4%Pt/La Fe O3在200℃时CO转化率达到100%,并且在该温度下长时间反应CO转化率仍然维持在100%。1%Pt/La Fe O3在100℃就可以将CO完全转化,且稳定性良好。
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