Pt纳米线选择性催化合成仲胺类化合物

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催化技术作为现代化学工业的基础,已经广泛应用于医药、食品、化工及环保产业中。但是现在的催化剂大多存在着低效、高腐蚀或不环保等重大问题,而纳米科技的发展给这门学科带来了全新的机遇。纳米材料具有尺寸小、比表面积大等特点。这些独特的效应使纳米催化剂不仅可以加快反应速度,大大提高反应效率,甚至可以使原来不能进行的反应进行。但是同样由于这些特点,纳米材料在催化过程中存在容易团聚、成分容易流失和回收困难等问题。纳米线作为一种新型的一维纳米材料,具有高度规整的表面晶体结构,从上世纪九十年代开始受到研究人员的关注,随后开始迅速发展。纳米线与纳米粒子相比,保留了纳米粒子的小尺寸效应(直径纳米级),可以具有较高的催化反应活性;同时还引入了体相材料的宏观特性(长度微米级),很容易从反应体系中分离出来。无需负载,使催化剂的有效反应活性中心得到更充分地利用,因此可以用来作为一种新型的纳米催化剂。本论文以研究新型的纳米线为基础,探索及阐明其作为催化剂的相关反应机理为主线,实现纳米线催化剂在合成体系中的高活性、高选择性,作为有机合成催化体系的有效补充。本论文涉及以下几方面工作:(1)本论文成功合成了组分可控,尺寸均一的超细一维Pt纳米线(Pt NWs),通过透射电镜(TEM)、光电子能谱(XPS)、X-射线衍射(XRD)等研究手段对其进行了表征。(2)以超细的Pt NWs为催化剂,在一个氢气压力下及温和的反应条件下催化醛或酮与氨还原氨化选择性合成仲胺。分别对溶剂、温度、醛与氨的摩尔比等进行了筛选,优化了反应条件。(3)以超细的Pt NWs为催化剂,在一个氢气压力下及温和的反应条件下催化还原腈类及催化腈类与伯胺偶联选择性合成仲胺。在该体系中,我们通过腈类的催化还原得到了对称的仲胺,通过催化腈类与伯胺的偶联得到了不对称的仲胺。
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