【摘 要】
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电催化水解反应包括析氢反应(HER)和析氧反应(OER),在燃料电池、电解制氢等领域中也是基本又关键的反应。目前电催化性能最高的是铂、氧化钌和氧化铱等贵金属催化剂,但价格昂贵且储量较少极大的限制了其广泛的应用。因此开发高效、廉价且稳定的非贵金属电催化剂具有重要意义。目前提高非贵金属电催化剂的催化活性以及提高其催化稳定性是亟待解决的关键问题。因此本论文通过有效调控催化剂的表界面结构,系统地研究了元素
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电催化水解反应包括析氢反应(HER)和析氧反应(OER),在燃料电池、电解制氢等领域中也是基本又关键的反应。目前电催化性能最高的是铂、氧化钌和氧化铱等贵金属催化剂,但价格昂贵且储量较少极大的限制了其广泛的应用。因此开发高效、廉价且稳定的非贵金属电催化剂具有重要意义。目前提高非贵金属电催化剂的催化活性以及提高其催化稳定性是亟待解决的关键问题。因此本论文通过有效调控催化剂的表界面结构,系统地研究了元素掺杂(钴、稀土掺杂)和引入载体对镍基催化材料活性和稳定性的影响规律。其主要结果如下:(1)钴掺杂型电催化剂利用水热法和磷化相结合制备出Ni2P@Cox Ni1-x-x PO复合催化材料。实验结果表明当钴镍摩尔比例为1:1时,其合成的前躯体表现出最佳的OER催化性能。在析氧反应(OER)过程中,当电流密度为10mA cm-2时,CoNiPO前驱体的过电位为320mV,塔菲尔斜率为84mV dec-1。为了进一步改善其催化活性,本章节对前躯体进行磷化处理,在析氢反应(HER)过程中,当电流密度为10mA cm-2时,Ni2P@CoNiPO复合材料的过电位为180mV,塔菲尔斜率为47mV dec-1。其中复合催化材料催化性能的提高归因于不同的钴镍原子间的协同耦合作用。(2)碳基负载型电催化剂在通过水热法和磷化相结合制备不同碳基负载的磷化镍复合电催化材料Ni2P/NiPO@NGO(NGO石墨烯),Ni2P/NiPO@GO(GO石墨烯),Ni2P/NiPO@CNT(CNT碳纳米管)。实验结果表明引入碳基载体,对复合物的催化性能有较大的提高,主要归因于碳基材料本身具有较好的导电性能有利于催化过程中的电子传输,以及较大的比表面积可作为支撑平台增强电催化剂在催化过程中的电化学稳定性。与Ni2P/NiPO@GO,Ni2P/NiPO@CNT复合催化材料相比较,Ni2P/NiPO@NGO复合催化材料表现最佳的HER催化活性。当电流密度为10mA cm-2时,Ni2P/NiPO@NGO复合催化材料的过电位为248mV,塔菲尔斜率为42mV dec-1。相比较GO,CNT载体,NGO的负载较好的改善复合催化材料的催化活性主要由于NGO含有氨基基团提供多种固定活性位点改善了氧化还原活性中心与电极表面之间的电接触,提供了使电子连续转移到电极的通道,从而有利于能量分散和缓解催化性能的降低。
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