负载型Ni、Cu、Pt纳米金属催化剂催化多羟基醇制备一元羧酸研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:nogoodvip
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
生物柴油的大规模生产及应用使得占据其总产量10%的副产物丙三醇市场过剩。同时,酯交换法生产碳酸二甲酯副产大量1,2-丙二醇也出现市场过剩问题。以甘油、丙二醇为原料催化制备一元羧酸如:甲酸、乳酸、乙酸等,可将低值多元醇转化为高值一元羧酸,本研究工作具有理论与应用研究价值。本论文主要开展了负载型纳米金属催化剂催化多羟基醇转化为一元羧酸的研究。研究了Ni/HAP(羟基磷灰石)催化剂催化转化甘油选择性制备乳酸,Pt/Graphene催化剂催化氧化1,2-丙二醇制备一元羧酸,Cu/HAP催化剂催化氧化1,2-丙二醇制备一元羧酸。研究了负载型纳米金属催化剂的结构与催化多元醇转化为一元羧酸催化活性的构效关系,探讨了催化甘油和丙二醇制备一元羧酸的反应机理。研究成果总结如下:采用湿化学还原法制备了纳米羟基磷灰石负载金属Ni0纳米粒子(Nix/HAP)催化剂,在NaOH水溶液中有效地催化高浓度甘油(1.5-3 mol L-1)转化为乳酸。Nix/HAP催化剂对甘油转化为乳酸的催化活性高于纯金属Ni0纳米粒子。纳米金属Ni0与碱性HAP载体协同催化了甘油转化制备乳酸。在Ni0.2/HAP催化剂上,甘油初始浓度为2.0 mol L-1,NaOH浓度为2.2 mol L-1,200 ℃反应2 h,甘油转化率为92.1%时,乳酸选择性可达94.7%。采用湿化学还原法制备了Pt0纳米粒子,沉积在石墨烯(Graphene)载体表面。通过控制铂含量,制备了 Pt0颗粒均匀分散的Ptx/Graphene纳米催化剂。在120-160 ℃条件下,Pt0.03/Graphene催化剂具有较高的催化1,2-丙二醇氧化制备乳酸、乙酸和甲酸活性。在160 ℃下反应4h,Pto.03/Graphene催化剂催化氧化1,2-丙二醇,当转化率为97.1%时,一元酸总选择性可达96.5%。过高的反应温度和过长的反应时间都将导致羧酸的进一步氧化。采用湿化学还原法制备了羟基磷灰石纳米棒负载金属Cu0纳米粒子催化剂(Cux/HAP)。碱性HAP纳米棒对金属Cu0纳米粒子晶体的生长有抑制作用,金属Cu0纳米粒子分散在HAP纳米棒表面。HAP纳米棒也抑制了金属Cu0纳米颗粒的氧化。Cux/HAP催化剂对催化氧气氧化1,2-丙二醇制备乳酸、乙酸和甲酸具有较高的催化活性,在较低的反应温度(140 ℃)下,一元羧酸总选择性为70.3%。而单一金属Cu0纳米粒子或HAP纳米棒对1,2-丙二醇的氧化没有催化活性。在温和反应温度为180 ℃时,乳酸、乙酸和甲酸的总选择性达到93.1%。Cux/HAP催化剂中的金属Cu0纳米粒子和HAP表面的碱性位协同催化1,2-丙二醇氧化制羧酸。
其他文献
充分、高效利用大型仪器设备,挖掘其潜力、进行二次开发,使其更好地为教学与科研服务具有十分重要的意义。基于安捷伦高性能仪器自主开发了数字预失真软件,包括了信号发生、信号
随着大众对于手机及移动互联网接受度和依赖度的提高,手机产业也迎来了蓬勃发展,国内外相继出现了以苹果、华为、小米等为代表的手机巨头。这些手机巨头在发展的过程中都建立起了以手机产品为核心的商业生态系统,形成了国外以苹果为代表,国内以小米为代表的商业生态系统竞争格局。商业生态系统是类比生物界的生态系统建立的概念,在手机企业中以其发布的产品之间的联系构为基础,综合物联网技术促进了各产品之间的良性互补而形成
为测定药用胶囊中苋菜红和胭脂红混合色素的含量,应用导数极地对苋菜红和胭脂红进行连续快速测定。结果:在pH9.4的氨基乙酸介质中,苋菜红和胭脂红分别于-0.62V,-0.83V处产生一灵敏的吸附还原波,其导
为提高分子生物学的实验效率和节省昂贵的试剂,将核酸分子或蛋白质分子预先结合于硝酸纤维素膜(NCM)上,应用自制的DIFA装置检测非放射性斑点印迹。结果表明:此技术可快速检测生物活性试剂
源于德国社会学家斐迪南·滕尼斯的共同体理论,蕴含着丰富的职业教育思想,具有重要的职业教育学价值。工作室共同体与现代学徒制具有高度契合性,工作室共同体赋予现代学徒制
目的:观察利拉鲁肽联合腹部闪罐治疗肥胖症的临床效果。方法:选取肥胖症患者119例,依据治疗方法不同分组,对照组59例予以利拉鲁肽注射液治疗。观察组60例在对照组基础上加用腹
目前以紫檀属、黄檀属木材为代表的红木,质地坚硬致密,色泽绚丽多姿,气味怡人且经久不息。由这类珍贵木材制作的红木家具材性稳定耐久,款式温文尔雅,充满怀古韵味,深受海内外
水稻精量穴直播与传统播种相比,节省了育秧成本及拔秧、运秧和插秧等人工费用,克服了过去直播水稻"难发苗、草荒苗、易倒伏、产量低"等技术难题,改变了水稻播种无序分布、通风
<正>每一首好歌背后都有一个属于自己的故事,这个故事大多关乎爱情,但总有一些歌,在一个人倾听的时候,也会伤感,也会泪流,而它只关乎亲情。《泪洒天堂》—埃里克&#183;克莱普
《无缝隙政府公共部门再造指南》  [美]拉塞尔·M·林登 著  汪大海 吴群芳 等译  汪大海 校  中国人民大学出版社出版  《无缝隙政府公共部门再造指南》是公共服务领域经典名作  《无缝隙政府公共部门再造指南》是美国著名管理学家拉塞尔·M·林登(Russell M.Linden)的名著,他创立了拉斯·林登协会,该机构主要从事组织绩效与组织变革方面的管理咨询业务。拉塞尔曾任教于弗吉尼亚大学、马里