【摘 要】
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在过去的一个世纪里,由于全球的发展和人口的增长,世界范围内的能源需求持续快速增长。对化石燃料的严重依赖不可避免地导致了它们的快速消耗,以及随之而来的有害环境问题和全球变暖。氢气(H_2)是最具吸引力的燃料之一。H_2具有最高的重量能量密度,它唯一的燃烧副产品是无污染的水,这使它成为一种优秀的能源载体和未来低碳能源的潜在候选者。目前,电解水制氢是一种以可再生的水为原料的高效方法,不但对环境无污染,操
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在过去的一个世纪里,由于全球的发展和人口的增长,世界范围内的能源需求持续快速增长。对化石燃料的严重依赖不可避免地导致了它们的快速消耗,以及随之而来的有害环境问题和全球变暖。氢气(H2)是最具吸引力的燃料之一。H2具有最高的重量能量密度,它唯一的燃烧副产品是无污染的水,这使它成为一种优秀的能源载体和未来低碳能源的潜在候选者。目前,电解水制氢是一种以可再生的水为原料的高效方法,不但对环境无污染,操作简单而且所制备的氢气纯度较高。同时可利用太阳能、风能和潮汐能转化的电能电解水产生氢气。铂族金属(PGM)催化剂及其衍生物由于最佳的氢结合能(HBE)和原子氢吸附的吉布斯自由能(ΔGH*)而一直被认为是最有效的催化剂。然而,地球上铂和其他铂族金属的高成本和储量不足,限制了Pt基催化剂的广泛应用,难以生产全球能源需求规模的氢气。因此,减少贵金属的负载,甚至完全用富含稀土的且具有高催化活性和稳定性的非贵金属替代品来替代它们,对于向氢经济迈进是至关重要的。目前为止,研究人员研发了各种非贵金属催化剂,包括过渡金属的硫化物、磷化物及硼化物等。其中,过渡金属硼化物因其优异的催化性能引起了广泛的关注。同时,稀土元素由于独特的4f电子轨道,在电催化方面越来越受到重视。本文采用化学沉积法以泡沫镍(NF)为基体制备高催化活性的三元稀土复合电极Ni-Nd-B/NF。当硝酸钕浓度为3.0 g?L-1,反应温度为35℃,反应时间为1 h时,得到的Ni-Nd-B/NF电极材料在碱性溶液中表现出优异的电催化性能。在20 m A?cm-2电流密度下,Ni-Nd-B/NF的过电位为180 m V;Tafel斜率为117m V?dec-1。同时,Ni-Nd-B/NF在1.0 mol?L-1KOH中扫描2000 CV后仍能保持较好的催化活性本文为了研究催化剂在酸性(0.5 mol?L-1H2SO4)和碱性(1.0 mol?L-1KOH)溶液中的催化活性。以碳纤维(CF)为基体,通过化学沉积法制备Pr-Co-B/CF电极。结果表明,当稀土浓度为6 g?L-1时,Pr-Co-B/CF电极在酸性和碱性介质中表现出良好的的析氢性能。酸性介质中,Pr-Co-B/CF电极有较低的过电位(η10值为172 m V)和较小的Tafel斜率(10.05 m V?dec-1)。碱性介质下,Pr-Co-B/CF电极有较低的过电位(η10值为26 m V)和较小的Tafel斜率(19.0 m V?dec-1)。Pr-Co-B/CF电极在两种溶液中均表现出良好的稳定性。本文在三元稀土复合电极的基础上,掺杂过渡元素Co制备四元稀土复合电极。在所制备稀土复合电极中Ni-Co-B-Gd/NF电极表现出良好的催化活性。当稀土Gd浓度为3 g?L-1时,Ni-Co-B-Gd/NF电极在碱性介质中表现出较低的过电位(η10值为92 m V)和较小的Tafel斜率(105 m V?dec-1)。且Ni-Co-B-Gd/NF电极具有良好的长期稳定性,在1.0 mol?L-1KOH中可持续电解10 h。
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