TiO2纳米管掺杂改性及其应用于放射性有机废水处理的研究

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核燃料循环、核电厂运行、核设施退役等核能开发利用过程将产生大量放射性有机废水。废水中的有机物增加了放射性废水的存储、处置难度,容易造成放射性核素泄漏,扩大污染。近年来,光催化氧化技术以其环境友好、反应工艺简单、降解效率高等优点,成为有机废水处理的研究热点,但有关该技术处理放射性废水中有机物的研究鲜有报道。对此,本论文主要研究通过水热法制备掺杂改性Ti O2纳米管(Ti O2 Nanotubes,TNTs),并将其用于光催化降解模拟放射性有机废水中的单宁酸,以及吸附模拟核素锶和铯,以期在放射性有机废水处理中获得应用。本论文的主要研究内容与结果如下:(1)以Na OH溶液为介质,通过温和水热法合成了结晶度高且形貌统一的TNTs。通过调节反应温度和反应时间,探索出了TNTs的最佳水热合成条件,并分析了水热反应条件形成TNTs的形成原理。通过水热法制备的TNTs管径约为9 nm,长度到达500 nm。(2)通过在水热反应前驱体体系中加入硝酸铁、尿素,合成了铁/氮共掺杂的TNTs(Fe/N-TNTs),并将其用于光催化降解单宁酸。通过水热法制备的Fe/N-TNTs具有纳米管结构,为锐钛矿与金红石混晶结构。Fe/N-TNTs具有可见光催化性能,其中硝酸铁初始浓度为3 wt.%,尿素25 wt.%制备的Fe/N-TNTs表现出最佳的可见光催化降解单宁酸性能。(3)对3Fe/N-TNTs进行了2.48 k~20.20 k Gy剂量的γ辐照,研究3Fe/N-TNTs抗辐照稳定性,对比分析了辐照前后3Fe/N-TNTs的光催化性能。通过在降解溶液中引入锶、铯离子,分析模拟核素对3Fe/N-TNTs光催化性能的影响。在实验剂量γ辐照范围内并未对样品结构产生明显影响,其可见光催化降解单宁酸性能略有降低。锶和铯离子对光催化没有明显影响。(4)通过水热法合成了Cr掺杂Ti O2纳米管,并将其用于吸附废水中的Sr2+和Cs+。Cr掺杂提高了TNTs的吸附性能,对Sr2+和Cs+的吸附量分别约为12和16 mg/g。利用2 M的NH4NO3进行解吸后再重复吸附,循环5次后,吸附量保持为初始吸附量的80%左右。本研究为提高Ti O2的光催化性能,扩展其在放射性有机废水处理领域的应用提供了前期的、有益的探索,可望在工程实践中获得应用。
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