得益于超级计算机的高速发展，近年来基于密度泛函理论的第一性原理计算方法在物理学、化学和材料科学领域得到了广泛应用。理论计算的方法不仅仅可以对已有的实验现象进行解释，提供理论基础，同时可以预测材料的新奇性质和设计新材料，为实验提供指导和研究方向。2004年，Geim和Novoselov利用机械剥离法成功制备石墨烯并于2010年获得诺贝尔物理学奖。自此，对石墨烯的研究成为物理、化学和材料科学各大领域的热点问题。由于石墨烯二维层状材料展现的新奇性质和巨大的应用前景，其它二维材料也逐渐成为科研人员的研究对象。相关研究表明单原子层氮化硼、氮化镓、碳化硅等结构已经在实验上成功制备。二维层状材料相对于块体材料而言通常具有独特的力学、热学、光学、电学和磁学性质，并且由于二维材料包含的原子都暴露在环境中，通过对二维材料进行改性修饰可以对其性质进行调节控制。本文主要对III-V（GaN）及IV（SiC、GeC）族二维材料的功能化进行第一性原理研究计算，主要研究结果如下：　　1.本文运用半氢化的方法对二维碳化锗（GeC）材料进行表面修饰，研究了功能化碳化锗材料的电学和磁学性质。计算结果显示，碳原子和锗原子两者均可与氢原子成键形成稳定结构。吸附氢原子后，吸附位的原子由sp2杂化方式转化为sp3杂化，因此体系由平面结构变为褶皱状。研究表明当氢原子吸附到锗原子时，碳原子上局域磁矩，体系表现为室温铁磁性半导体，带隙为0.93 eV，居里温度达到299K；当氢原子吸附到碳原子时，锗原子上局域磁矩，体系表现为反铁磁性半导体，带隙为0.81 eV。计算结果表明氢原子吸附到锗原子上的能量更低，体系更稳定即更容易展现铁磁性。并且，我们用氯原子和羟基官能团替换氢原子，发现不同替换浓度可以调节碳化锗材料的电学和磁学性质。随着氯原子替换浓度的增加，体系带隙逐渐减小至0，从半导体转变为半金属；随着羟基替换浓度的增加，体系从铁磁性半导体转变为反铁磁性半导体，净磁矩消失。　　2.晶体生长过程中难免会形成缺陷，因此探究缺陷环境下材料的电子结构和磁学性质是很有必要的。本文用模拟的手段，构造了二维碳化硅材料中可能存在的三种缺陷，并计算缺陷的引入对材料物理性质的影响。计算结果显示，单个碳原子缺陷和碳、硅双原子缺陷并不在体系中引入磁性，两种情况下带隙分别为1.29eV和0.84 eV。单个硅原子缺陷使得体系有2μB的净磁矩，体系为0.1 eV的窄带隙半导体。另外，我们考虑了几种金属和非金属元素掺杂，并且计算了掺杂的形成能和结合能。结果显示，所考虑的几种掺杂元素都可以与碳化硅材料匹配，并且不同的掺杂元素掺杂使得二维碳化硅材料展现了不同的物理性质。　　3.相较于普通的二维平面材料，纳米带结构因为其独特的边缘构造因而具有更为丰富的磁性和电子结构。本文计算了III-V族锯齿型氮化镓纳米带边缘不同氢化和氟化方式的电学和磁学性质。研究表明，双氢原子和氟原子吸附的Ga边界具有铁磁性；双氢原子或氟原子吸附的N原子边界没有磁性。当Ga边界原子吸附两个氟原子而N边界原子吸附单个氟原子时，体系表现为半金属性质。此外，通过外加电场可以进一步调控锯齿型氮化镓纳米带的电学和磁学性质。当施加Ga→N方向的外电场时，随着电场强度的增加，氟化氮化镓纳米带从半金属性质转变为半导体；当施加N→Ga方向的外电场时，随着电场强度的增加，氟化氮化镓纳米带从半金属性质过渡到磁性金属进而变为非磁性金属。