当前,随着5G、人工智能和物联网等技术的迅速发展,各个领域对高性能实时计算的需求正在持续增长,现有硅基硬件功耗呈指数式上升,使得基于新硬件的类脑计算研究越来越被重视。储层计算（Reservoir computing,RC）是一种低训练成本、快速学习的神经网络计算架构,已有研究显示单壁碳纳米管网络可以构建物理储层计算。本文利用磷钼酸对单壁碳纳米管网络进行修饰,并搭建储层计算的实验研究系统,对该物理储层的计算实现与性能进行了系统的研究。本文首先基于NI采集卡与MATLAB设计并搭建了专用的碳纳米管网络RC实验平台,为网络器件内部电极的接入功能配置、信号采集分析以及RC实验研究提供软硬件系统支撑。其次,在10×10微电极阵列的PCB基底上制备了覆盖PBMA聚合物介质层的磷钼酸修饰的碳纳米管网络器件;通过实验平台构建网络器件的RC框架,采用岭回归算法训练80个读出节点的输出权重,完成NARMA10时间序列预测任务,实验测得磷钼酸修饰后的碳纳米管网络器件在离线学习方式中的均方根误差从0.21降至0.019,短期记忆容量从6提升至20.5;采用内核等级、泛化等级与记忆容量三个度量评估两种网络器件的行为空间,结果显示,磷钼酸修饰使得碳纳米管网络的行为空间覆盖范围显著增大。最后,基于磷钼酸修饰的碳纳米管网络元胞自动机模型（Cellular automata,CA）,模拟了网络器件中的电流脉冲信号,仿真结果显示,可通过增大输入信号增益、扩大采样电极规模来对其RC性能进行优化;并提出采用气体分子对磷钼酸修饰的碳纳米管网络内部动力学与RC性能进行调控的方法。本文采用磷钼酸修饰碳纳米管网络,提升了其RC性能,为进一步开展碳纳米管网络的物理储层计算应用提供了研究基础。