【摘 要】
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水系锌离子电池凭借其锌资源丰富、成本低以及安全性高等特点获得人们的广泛关注。金属锌因其理论比容量高、氧化还原电位低、环境友好而被认为是有力的竞争性负极。然而,金属锌负极仍然忍受着锌枝晶生长不可控以及表面腐蚀的困扰,从而降低了其循环寿命,严重阻碍了锌离子电池的应用。本文从保护涂层入手,设计不同的共轭有机多孔材料,并将其制作成涂层应用于锌负极保护工作,具体研究内容如下:（1）将含有三嗪环和OH基团的共
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水系锌离子电池凭借其锌资源丰富、成本低以及安全性高等特点获得人们的广泛关注。金属锌因其理论比容量高、氧化还原电位低、环境友好而被认为是有力的竞争性负极。然而,金属锌负极仍然忍受着锌枝晶生长不可控以及表面腐蚀的困扰,从而降低了其循环寿命,严重阻碍了锌离子电池的应用。本文从保护涂层入手,设计不同的共轭有机多孔材料,并将其制作成涂层应用于锌负极保护工作,具体研究内容如下:（1）将含有三嗪环和OH基团的共轭多孔有机聚合物（POPs）用于锌负极保护,开发了高度可逆和稳定的锌负极。选择单体2,5-二羟基对苯二甲醛和单体2,4,6三甲基-1,3,5-三嗪,采用液相聚合法制备了富含三嗪环、OH等功能基团的共轭高分子（命名TM-OH）,结果表明TM-OH形貌是球状,具有较好的热稳定性及亲水性。将TM-OH用作锌负极界面保护层发现其有以下优势:1、全共轭TM-OH中的三嗪环可提供Zn2+配位位点,可抑制锌枝晶生长;2、TM-OH中丰富的OH基团保证了良好的电解液浸润性及离子传导性。系统的电化学性能及机理研究发现TM-OH@Zn负极的锌沉积物为水平生长,而纯Zn负极则表现为竖立状枝晶。且TM-OH@Zn负极的对称电池表现出高度可逆的剥离/电镀行为和超低的极化电势(1 m A cm-2时为28m V)。TM-OH@Zn负极和α-Mn O2组装的水性锌离子电池表现出良好的循环稳定性(在0.5 A g-1下1200次循环依然循环良好)。（2）含氟共价有机骨架（FCOFs）的设计合成及其作为锌负极界面保护层的机理研究。选择单体2,3,5,6-四氟对苯二甲醛和单体2,4,6-三甲基-1,3,5-三嗪,采用液相合成法制备了比表面积达532.14 m~2 g-1的FCOFs。将此FCOFs作为锌负极涂层时,电极表面的接触角下降,表明FCOFs@Zn表面可保证良好的电解液浸润性。FCOFs优良的结构稳定性可为锌负极提供“保护墙”。电化学测试结果表明FCOFs@Zn对称电池表现出超低的极化电势(2 m A cm-2时25 m V),高度可逆的剥离/电镀行为和优良的循环稳定性(在0.1 m A cm-2下2000 h循环后运行良好)以及更好的耐腐蚀性能。这些综合电化学行为的提升与FCOFs的多孔结构、稳定的共轭结构、含氟功能团等密切相关。在此基础上,FCOFs@Zn//V2O5和FCOFs@Zn//Mn O2的锌离子电池均分别表现出比Zn//V2O5和Zn//Mn O2更好的综合电化学性能,证明了FCOFs@Zn的潜在实际应用。通过合理设计含有特殊官能团的多孔有机高分子材料界面保护层有望实现无枝晶、耐腐蚀、长循环寿命锌负极的开发,本文将亲水性的共轭POPs（TM-OH）及氟化COFs（FCOFs）用于锌负极保护,系统研究了界面层的结构、官能团与锌负极之间的构效关系,有效改善了锌枝晶生长问题并提升了锌负极耐腐蚀性能,为高性能锌负极及锌离子电池的开发奠定一定的研究基础。
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